第一作者：崔麗婷；通訊作者：相艷、盧善富、王海寧；
通訊單位：北京航空航天大學；
論文DOI：10.1039/C9TA03518D
背景介紹
隨著能源和環境問題日益突出，燃料電池作為一種將化學能轉換為電能的裝置，因其高效、清潔而備受關注。然而，陰極氧還原反應（ORR）動力學相對較慢，嚴重依賴貴金屬 Pt 催化劑，成為制約燃料電池大規模應用的一個重要因素。因此，發展 ORR 低鉑/非鉑催化劑對推進燃料電池大規模應用具有重要意義。過渡金屬單原子催化劑（SAC）在單電極表征中展現出了優異的 ORR 性能，近年來引起了極大的關注。在以往的研究報道中，過渡金屬多為 Fe、Co、Ni 等。金屬 Cu 是多種生命形式中 ORR 的中心原子，然而，僅有少數基于 Cu SAC 的 ORR 催化劑的研究報道。此外，很少有關于 Cu SAC 在燃料電池中的應用報道。
研究內容
相艷課題組以酞菁銅為前驅體，采用簡單熱解法制備了單原子銅催化劑。該催化劑在堿性介質中表現出良好的 ORR 性能，其半波電位為 0.81 V (vs. RHE)，比商業化 Pt/C 相差 30 mV。同時顯示出優異的耐久性，在堿性介質中 5000 次循環后，半波電位僅有 9 mV 的負移。基于該催化劑的陰離子交換膜燃料電池在 70 ℃ 下的峰值功率密度可達 196 mW cm-2。密度泛函理論計算表明從 HOO* 到 O* 的過程是影響其 ORR 性能的關鍵步驟。Cu SAC 有望成為一種用于燃料電池的非貴金屬 ORR 催化劑。
作為當期封面：
▲圖1 Cu SAC 的透射電鏡照片
▲圖2?Cu SAC 的譜學表征
▲圖3?Cu SAC 的 ORR 性能表征
▲圖4?Cu SAC 的 ORR 性能表征
▲圖5?Cu SAC 的 ORR 穩定性
▲圖6?Cu SAC 的 ORR 耐久性
▲圖7?基于 Cu SAC 的陰離子交換膜燃料電池性能
▲圖8?通過密度泛函計算得到的 Cu SAC 的 ORR 反應路徑
本工作獲國家重點研發計劃和國家自然科學基金等項目的支持。
