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陸安慧教授團隊:高抗壓強度的整體式多孔炭質吸附劑2019-07-18
二氧化碳(CO2)既是溫室氣體,也是一種碳資源,具有一定的工業價值,故以經濟、節能的方式選擇性吸附和分離CO2引起各界的極大關注。

在眾多分離方法中,物理吸附法具有設備和工藝相對簡單、環保、再生能耗低等優點,其應用的關鍵是高性能吸附劑。多孔炭材料具有發達的孔隙結構、高的比表面積、耐水汽性能及熱穩定性能優異、再生成本低等優點,在CO2捕集中具有潛在應用價值。

然而,目前所報道的、具有良好吸附性能的多孔炭材料多為粉末狀,直接填充在吸附柱中存在壓降過大、污染設備等問題。因此,為了滿足實際應用需求,常采用粘結劑進行成型,但容易造成堵孔等問題。

自支撐整體式多孔炭具有三維的剛性骨架和相互貫通的孔道,不僅具有普通多孔炭共有的特點,還具有低壓降、擴散快和耐沖擊等優勢。而通過炭化整體式聚合物后得到的整體式多孔炭,雖然克服了整體式炭掉粉的問題,卻存在收縮率大、孔隙率低、易開裂等問題。因此,如何兼顧整體式多孔炭豐富的孔隙結構和高機械強度是研究的難點。

Mechanically strong porous carbon monolith was synthesized, which has balance in porosity and radial compressive strength up to 886?N/cm and can completely separate CO2?from the CO2/N2?stream.

2019年6月,大連理工大學陸安慧教授團隊在CO2吸附分離領域的最新研究成果:“Synthesis of mechanically robust porous carbon monoliths for CO2 adsorption and separation”發表在Journal of Energy Chemistry?期刊上,第一作者為大連理工大學碩士生杜杰

研究者通過一步法制備整體式炭質吸附劑,方法簡單且操作條件溫和。前驅體溶液在90 ℃下反應4 h即可完全固化,干燥后得到的整體式聚合物和炭化后制備的高強度整體式炭完好無裂紋。整體式炭表面光滑,徑向抗壓強度滿足工業吸附劑強度要求,且不易粉化。該制備方法簡單快速,可實現規模化制備。

圖1.?(a)所制備聚合物及整體式炭的光學照片, (b)反應釜(~6 kg)放置于整體式炭上的光學照片,整體式炭的SEM(c)及TEM(d)表征結果。

該系列樣品具有優異的CO2吸附分離性能和循環再生性能。代表性樣品在1 bar,0 ℃和25 ℃時CO2的靜態吸附量分別達到3.6 mmol/g和2.7 mmol/g。CO2等量吸附熱均在20-30 kJ/mol的范圍內,隨CO2覆蓋度增加,吸附熱變化緩慢,整體式多孔炭對CO2的吸附為物理吸附過程且吸附位點均勻。混合氣動態分離結果顯示,制備的整體式多孔炭可完全分離N2與CO2,且在25 ℃下通過氬氣吹掃即可完全脫附,工作容量接近100%。

圖2.??多孔炭在273 K(a)和298 K(b)下的CO2和N2吸附等溫線,(c)計算所得等量吸附熱結果,(d)多孔炭分離CO2/N2混合氣的穿透曲線。

圖3.?整體式炭分離CO2/N2混合氣:(a) 吸附-脫附循環測試圖, (b)循環測試過程中CO2動態吸附量計算結果。

綜上所述,本工作針對工業氣體處理中普遍使用的商業活性炭機械強度低、易粉化的問題,通過簡單的溶膠-凝膠法,制備高機械強度的自支撐整體式多孔炭。CO2吸附分離結果顯示,該整體式多孔炭具有良好的CO2/N2分離性能與循環再生穩定性。整體式多孔炭制備工藝簡單快捷,條件溫和可控。該工作為制備豐富孔隙結構和高機械強度的整體式炭質吸附劑提供了有效的解決策略。

文章信息

J Energy Chem

Synthesis of mechanically robust porous carbon monoliths for CO2?adsorption and separation

Jie Du, Wen-Cui Li, Zhan-Xin Ren, Li-Ping Guo, An-Hui Lu*

Journal of Energy Chemistry, 42, 56-61 (2020)

DOI: 10.1016/j.jechem.2019.06.006

陸安慧

大連理工大學教授,教育部長江學者特聘教授,科技部中青年科技創新領軍人才,第二批國家萬人計劃專家,國家杰出青年科學基金獲得者。

主要從事多孔材料的制備及在能源催化轉化領域的基礎與應用研究,包括新型多孔炭的溶液化學合成、CO2等氣體捕集技術、納米催化劑設計制備及功能高效集成、乙醇制高碳醇和芳醇、低碳分子催化轉化、化學儲能材料規模化制備技術等。在JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊發表論文200余篇,他引14800余次,H-index為58,出版英文專著2部,獲得授權專利15件。

主要學術任職:

Chemistry Select編委會主席、ChemCatChem編委、《催化學報》編委、Science China Materials等期刊的編委、遼寧省石油石化學會理事、中國化學會青年化學工作者委員會委員、中國化學會分子篩專業委員會委員、全球青年學會會員。

 

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