光致電化學(PEC)分析是一種結合了光化學和電化學優點的新型分析技術,靈敏度高、穩定性好、背景信號低、設備簡單、成本低等特點受到了研究者的廣泛關注。然而,在光致電化學分析中,由于很難在不同激發光波長下產生可區分目標物的光電流信號等原因,同一界面的PEC多組分分析的發展受到一定限制。
近日,西南大學袁若、袁亞利團隊結合DNA酶輔助的金屬離子剪切循環放大策略與Cu2+和抗壞血酸(AA)共催化的高效點擊反應構建了一種波長分辨型的PEC雙信號生物傳感器,從而實現了對Pb2+、Mg2+和Cu2+的超靈敏檢測。通過Cu2+和AA共催化的點擊反應,分別將Pb2+和Mg2+剪切循環產生的標記有疊氮基團的DNA片段高效地固載在含有炔基的DNA上,并分別與PEI-Au功能化的苝四甲酸(PTCA-Au-PEI)及氮化碳(C3N4-Au-PEI)兩種光電活性材料標記的DNA探針雜交。研究發現PTCA-Au-PEI標記的納米探針在激發光波長為365 nm、623 nm處有光電流響應,而C3N4-Au-PEI在365 nm處有光電流響應,在623 nm處沒有光電流響應。因此,通過在623 nm、365 nm處具有波長分辨的光電流信號來確定Pb2+、Mg2+的濃度。此外,采用控制變量法實現了對Cu2+的靈敏檢測。該方法不僅巧妙地將目標物轉化為大量的DNA片段,用于光活性納米材料的固載,而且通過點擊反應的引入,實現了離子剪切循環產生的DNA片段高效地固載在同一種DNA上,有效地提高了檢測靈敏度從而獲得了低至皮摩爾的檢測線,同時也達到了同一界面的三組分金屬離子的超靈敏檢測從而極大地提高了檢測效率。
這一研究成果近期發表在Analytical Chemistry上,西南大學化學化工學院的碩士研究生鄧寒梅為文章的第一作者,西南大學化學化工學院教師袁若、袁亞利為通訊作者。相關研究工作得到國家自然科學基金委的支持。