近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組孫劍和葛慶杰研究團隊在二氧化碳催化加氫合成異構烷烴研究方面取得新進展，相關成果以研究論文形式在美國化學會出版的ACS Catalysis上發表。
以二氧化碳為碳源，與可再生能源電解水產生的H2催化轉化為高附加值的烴類化合物，不僅可實現二氧化碳減排，還可解決對化石燃料的過度依賴及可再生能源的存儲問題，具有重要的戰略意義。精準調控C-O鍵活化和C-C鍵偶聯是二氧化碳加氫轉化中非常具有挑戰性的問題，是實現二氧化碳高效轉化利用的關鍵。該團隊近年來通過設計多活性位催化劑，已經實現了二氧化碳加氫直接轉化制取汽油餾分烴(Nature Communications)、線性a-烯烴(Communications Chemistry)和低碳烯烴(Catalysis Science&Technology)。
在該工作中，位健、姚如偉等通過將Na-Fe3O4和HMCM-22分子篩耦合組成多功能催化劑，實現了逆水汽變換、C-C偶聯和異構化三個串聯反應的高效協同催化，成功利用二氧化碳和H2一步、高收率地合成了異構烷烴。當二氧化碳單程轉化率控制在26%左右時，CO選擇性僅為17%，碳氫化合物中C4+烴選擇性可達82%，而其中異構烷烴占比高達74%，時空收率可達105 mgiso gcat-1h-1。研究表明，MCM-22分子篩具有的獨特孔道結構和Brnsted酸性質促進了烯烴中間體向異構化反應方向進行，同時抑制了芳構化反應。此外，該研究還對異構烷烴形成歷程、分子篩失活原因、積碳形成本質以及分子篩再生方法等進行了探討。該工作為二氧化碳加氫制取高碳烴催化劑的設計和應用提供了新思路。上述研究工作得到國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項和中科院青促會等的資助。
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