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非均相催化劑具有易于循環利用和操作等優點，在工業生產中得到了廣泛的應用。但由于其結構復雜，很難對催化活性中心及其周圍環境進行精確的設計和調控。相比之下，均相催化劑由于其固定的配位幾何形狀、均勻的活性中心而具有固有的優勢，其配位環境可以被高精度地綜合控制，但這些催化劑面臨著難以可回收和產物難分離的問題。因此，有必要將均相催化和多相催化的優勢結合，在多相轉化中開發類均相催化劑，這樣能夠保持催化劑的高活性和選擇性。

近日，清華大學陳晨和北京科技大學陳昕等采用“氧化還原和熱擴散”的方法，構建了一種以α-MnO₂為載體的銥單原子中心催化劑(Ir₁/α-MnO₂)，該催化劑在乙烯環氧化反應中表現出優異的活性。

Ir₁/α-MnO₂比Ag NPs/α-Al₂O₃催化劑的活性高7.6倍，對所需產物環氧乙烷具有近100%的選擇性；Ir₁/α-MnO₂還表現出良好的催化穩定性，在連續反應24小時后，其活性和環氧乙烷的選擇性幾乎沒有下降。

結構分析和機理研究表明，Ir₁/α-MnO₂的Ir-O-MnO_x單元是乙烯環氧化的活性中心，多相Ir與乙烯和分子氧相互作用形成類分子催化劑，最終實現類分子催化乙烯環氧化。然而，除了Ir單原子位點，載體本身也可能有助于整體活性。

為了闡明α-MnO₂的作用，研究人員進一步合成了Ir₁/氮化碳(CN)、Ir₁/CeO₂、Ir₁/CeZrO_x、Ir₁/SiO₂、Ir₁/Al₂O₃和Ir₁/ZSM-5催化劑(具有相同的銥負載量)，并測試了它們的乙烯環氧化性能。

結果表明，它們對乙烯環氧化表現出低活性(<25%)和環氧乙烷(EO)選擇性(<16%)；Ir₁/CeO₂和Ir₁/Al₂O₃均表現出雙σ鍵乙烯吸附模式，這證實了乙烯和銥單原子之間獨特的π-配位結構；α-MnO₂載體上的Ir-O-MnO_x單元以及α-MnO₂的柔性氧化還原能力是促成Ir₁/α-MnO₂優異的乙烯環氧化性能的不可或缺的因素。

Heterogeneous Iridium Single-Atom Molecular-like Catalysis for Epoxidation of Ethylene. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c11380

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