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氫氣作為一種清潔能源，在實現可持續能源供應和減少碳排放方面具有重要意義。目前，氫氣的生產主要依賴于天然氣的蒸汽甲烷重整過程，這一過程的可持續性受到質疑。因此，利用可再生電力通過水分解來生產氫氣變得尤為重要。在水分解的電化學過程中，涉及兩個半反應：陰極的氫氣發展反應（HER）和陽極的氧氣發展反應（OER）。這兩個反應都需要有效的催化劑來加速電子轉移動力學，以實現足夠的電流密度，滿足實際應用的需求。目前，商業催化劑主要基于貴金屬，例如碳載鉑（Pt/C）納米粒子是HER的商業基準，而RuO2和IrO2則用于OER。然而，這些催化劑只對HER或OER有活性。開發出同時針對兩個半反應的雙功能電催化劑，對于簡化設備制造和集成，推進技術發展具有重要意義。

文章簡介

近日，加州大學圣克魯茲分校陳少偉教授團隊在知名期刊《Small : nano micro.》上發表題為“Rapid Synthesis of Ruthenium–Copper Nanocomposites as High-Performance Bifunctional Electrocatalysts for Electrochemical Water Splitting”的論文。本研究通過磁感應加熱技術成功實現了碳載釕銅（RuCu/C）納米復合材料的超快速合成。該技術通過200 A電流在10秒內對RuCl3和CuCl2進行快速焦耳加熱，生成了裝飾有Ru-Cl殘留物的Ru納米晶體，這些納米晶體分散在CuClx骨架上，實現了有效的Ru到Cu的電荷轉移。在合成的系列樣品中，RuCu/C-3展現出了在1 m KOH溶液中對氫氣發展反應（HER）和氧氣發展反應（OER）的最佳活性，分別僅需-23 mV和+270 mV的過電位即可達到10 mA cm?2的電流密度。當RuCu/C-3作為雙功能催化劑應用于電化學水分解時，僅需1.53 V的低電池電壓即可產生10 mA cm?2的電流密度，這一性能明顯優于商業Pt/C+RuO2混合物（1.59 V）的電池電壓。原位X射線吸收光譜測量揭示了這種雙功能活性的機理：在低電極電位下，Ru-Cl殘留物的還原作用富集了金屬Ru，而在高電極電位下，氧化作用促進了非晶態RuOx的形成。這些發現突顯了磁感應加熱在超快速合成電化學水分解用高性能催化劑方面的獨特潛力。

圖文導讀

在本研究中，研究人員通過磁感應加熱（MIH）技術，成功實現了碳載釕銅（RuCu/C）納米復合材料的超快速合成。這種新型的合成方法通過在200 A電流下對RuCl3和CuCl2進行10秒的快速焦耳加熱，制備出富含Ru-Cl殘留物的Ru納米晶體，這些晶體分散在CuClx骨架上，并通過有效的Ru到Cu電荷轉移顯著提升了晶體的結晶度。在合成的系列樣品中，RuCu/C-3表現出最佳的雙功能活性，即在1 m KOH溶液中對氫氣發展反應（HER）和氧氣發展反應（OER）均展現出卓越的催化性能，其達到10 mA cm?2的過電位分別僅為-23 mV和+270 mV。

圖1展示了RuCu/C-3樣品的透射電子顯微鏡（TEM）圖像及粒徑分布圖，揭示了樣品中納米粒子的尺寸和分布特征。高分辨TEM圖像（圖1b）和能量色散X射線光譜（EDS）元素映射分析（圖1c）進一步確認了Ru納米晶體的存在以及Ru、Cu、Cl和O元素在樣品中的分布情況。

圖2中的X射線光電子能譜（XPS）分析結果表明，樣品中存在金屬Ru和Ruδ+物種，以及Cu(II)和金屬-Cl殘留物，這些結果與TEM和EDS分析一致。

圖3展示了Ru K邊的XANES和FT-EXAFS結果，揭示了樣品中Ru的平均價態接近+3，且Ru納米粒子與Ru-Cl殘留物的存在。圖3a和3b中的XANES數據顯示，RuCu/C樣品的吸收邊介于Ru箔和RuO2之間，表明了Ru的價態。FT-EXAFS（圖3c）進一步確認了Ru-C/O、Ru-Cl和Ru-Ru鍵的存在，且樣品的配位數低于標準化合物，指向了小團簇與碳基質的弱結合。

圖4則提供了Cu K邊的XANES和FT-EXAFS數據，顯示了CuClx基質中Cu的化學狀態，未檢測到金屬Cu或CuO的形成。圖4a和4b中的Cu K邊XANES數據表明，Cu/C、RuCu/C-1和RuCu/C-3樣品的Cu中心化學配置與CuCl2相似，而與CuO和Cu箔有顯著差異。FT-EXAFS（圖4c）和WT-EXAFS（圖4d）分析顯示了Cu-Cl鍵的特征，但未發現金屬Cu峰，進一步證實了樣品中Cu以CuClx形式存在。

圖5展示了電化學測試結果，包括HER極化曲線、塔菲爾圖、電化學阻抗譜（EIS）和雙電層電容（Cdl）測試，這些結果表明RuCu/C-3樣品在電化學水分解中具有出色的催化活性和穩定性。

圖6展示了OER極化曲線、塔菲爾圖和全水分解的電流-電壓曲線，以及穩定性測試結果，證明了RuCu/C-3作為雙功能催化劑在電化學水分解中的高效性能。

圖7的原位X射線吸收光譜（XAS）測量結果進一步揭示了RuCu/C-3樣品在HER和OER過程中的活性位點變化，為理解其雙功能催化機制提供了重要信息。

總?結?展?望

本研究成功利用磁感應加熱（MIH）技術實現了碳載釕銅（RuCu/C）納米復合材料的超快速合成。通過添加CuCl2前驅體，促進了結晶Ru納米粒子的形成，與不含CuCl2時生成的非晶態結構形成鮮明對比。這種結構上的顯著差異可能是由于CuCl中間體的電位轉移效應。RuCu/C樣品表面裝飾有Ru-Cl殘留物，展現出了在堿性介質中對氫氣發展反應（HER）和氧氣發展反應（OER）的明顯電催化活性，其中RuCu/C-3樣品在系列樣品中表現最佳，其達到10 mA cm?2的過電位分別僅為-23 mV和+270 mV。原位X射線吸收光譜（XAS）測量結果表明，Ru-Cl殘留物在低電極電位下通過電化學還原為金屬Ru，負責HER活性；而在高電極電位下氧化為非晶態的Ru氧化物，已知這些氧化物對OER活性有益。因此，RuCu/C-3可以作為電化學水分解的雙功能催化劑，僅需1.53 eV的電位就能產生10 mA cm?2的電流密度，比商業Pt/C和RuO2混合物（1.59 V）低60 mV。本研究結果突顯了MIH技術在超快速合成高性能雙功能電催化劑方面的重要性。

本研究不僅展示了一種創新的電催化劑合成方法，而且為電化學水分解提供了一種高效的雙功能催化劑。RuCu/C-3樣品的優異表現，證明了通過精確控制合成條件能夠實現對材料結構和性能的優化。MIH技術的應用為電催化劑的快速合成開辟了新途徑，有望進一步降低生產成本，提高制備效率。

展望未來，RuCu/C納米復合材料的合成策略有望拓展到其他多金屬催化劑的制備中，以實現更廣泛的應用。此外，深入理解材料的微觀結構與電催化性能之間的關系，將有助于設計和開發出更多高效、低成本的電化學催化劑。隨著對電催化機制的進一步揭示，期待在不久的將來，這些材料將在清潔能源轉換和存儲技術中發揮更加關鍵的作用，為實現可持續能源發展做出重要貢獻。

文章鏈接

Dingjie Pan; Qiming Liu; Bingzhe Yu; Davida Briana DuBois; John Tressel; Sarah Yu; Noah Kaleekal; Sophia Trabanino; Yillin Jeon; Frank Bridges; Shaowei Chen.?Rapid Synthesis of Ruthenium–Copper Nanocomposites as High‐Performance Bifunctional Electrocatalysts for Electrochemical Water Splitting.?Small: nano micro., 2024.?

DOI:?10.1002/smll.202404729

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