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通過太陽能驅動實現光催化全水解制氫是實現人類社會碳中和的有前景的方法之一。SrTiO₃作為少數能通過單光子激發實現光催化全水解的光催化劑之一，由于SrTiO₃獨特的晶體結構，可以在保持穩定性的同時靈活地調控能帶結構，使得其受到了廣泛的研究。

最近，AI摻雜的SrTiO₃被報道表現出優異的全水解性能，在室外陽光直射下，其表觀量子產率為56%(在365 nm處)，太陽能-氫能轉換效率為~0.4%。后來的研究表明，通過催化劑改性，Al摻雜SrTiO₃實現了96%的表觀量子產率(在350-360 nm處)，這給予了研究人員極大地鼓舞。

基于此，西安交通大學關祥久等人采用水熱法合成了Al摻雜的SrTiO₃(Al-STO)納米顆粒，并通過實驗和理論分析研究了其光催化全水解機理。

本文詳細地測試了制備的催化劑的光催化全水解性能。測試結果表明，由催化劑產生的氫氣和氧氣的摩爾比約為2:1，顯示出符合化學計量的全水解性能。

然而，STO面臨著產氫速率較低的問題(約0.78 mmol h^-1?g^-1)，但催化劑的產氫速率隨著Al摻雜量的增加而顯著提高，其中0.5%Al-STO的全水解性能最好，其產氫速率和產氧速率分別為~4.1 mmol h^-1?g^-1和~1.9 mmol h^-1?g^-1，是STO產氫速率的5倍以上。

此外，在350±10 nm處，0.5%Al-STO光催化全水解的表觀量子產率估計為3.65%，并且還表現出優異的穩定性，這是十分令人滿意的。

更重要的是，表面光電壓光譜以及光致發光光譜的結果還表明，Al摻雜后的催化劑的光生載流子復合受到抑制，由于0.5%Al-STO的分離效率較高，在光照下更多的電子/空穴可以到達反應界面，從而產生更高的瞬態光電流密度。這也說明，在SrTiO₃中摻入Al能夠有效地實現電荷分離，有利于催化劑光催化全水解性能的提高。

為了研究催化劑的光催化機理，本文進一步采用莫特-肖特基研究了催化劑載流子的界面行為。根據莫特-肖特基譜圖可以發現，STO的平帶電勢V_fb隨著Al摻雜量的增加而發生正向變化，0.5%Al-STO的V_fb最正。

通過平帶電勢圖可以看出，n型半導體分散在水溶液中，電子平衡后出現向上的能帶彎曲和空間耗盡層，當施加適當的電壓時，半導體的能帶會變平坦，耗盡層會消失。因此，SrTiO₃中Al摻雜后V_fb的正移表明了向上的能帶彎曲減少，從而促進了電子從催化劑內部向反應界面的轉移。這表明通過引入Al可以連續調節SrTiO₃表面的能帶彎曲，其中0.5%Al-STO的能帶彎曲最小，因此V_fb最正。

這一結果也就解釋了為什么與STO相比，0.5%Al-STO的產氫性能得到了提升，使得其具有較低的過電位和較高的電流密度，進而具有優異的全水解性能。

在此基礎上，本文提出了Al摻雜提高催化劑光催化全水解性能的機理：由于Al摻雜導致催化劑的費米能級降低，SrTiO₃光催化劑的表面能帶彎曲明顯減小，這樣Al摻雜的SrTiO₃在耗盡層減少的情況下，可以很容易地利用電子參與析氫反應，從而加速光生電子-空穴對的分離。

本文從表面能帶彎曲角度闡述了SrTiO₃優異的光催化性能的原因，可以為未來高效光催化劑的設計提供有益的指導。

Improved overall water splitting for hydrogen production on aluminium-doped SrTiO₃?photocatalyst via tuned surface band bending,?Environmental Chemistry Letters,?2023, DOI: 10.1007/s10311-023-01580-8.

https://doi.org/10.1007/s10311-023-01580-8.

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