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電化學(xué)水分解制氫可以緩解過度使用礦物燃料造成的環(huán)境和能源問題。然而，由于涉及多個(gè)氧中間體的析氧反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)緩慢，其效率受到陽極OER的限制。此外，許多基于過渡金屬的OER催化劑在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，但其中很少能在酸性溶液中有效工作。

因此，設(shè)計(jì)并制備在酸性條件下具有高OER催化活性和穩(wěn)定性的電催化劑的將有利于推動(dòng)酸性電解水析氫的發(fā)展。

基于此，西安交通大學(xué)楊生春和王斌等基于d帶中心理論，設(shè)計(jì)了一種新型的Nd摻雜RuO₂催化劑(Nd_0.1RuO_x)，作為一種高效的酸性O(shè)ER電催化劑。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，在0.5 M H₂SO₄溶液中，最優(yōu)的Nd_0.1RuO_x/CC電極對OER表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位為211 mV，Tafel斜率為50 mV dec^?1。

此外，通過外推Tafel曲線計(jì)算了所制備催化劑的交換電流密度(j₀)。Nd_0.1RuO_x/CC的j₀為0.15 mA cm^?2，大于RuO₂/CC(0.001 mA cm^?2)和商業(yè)RuO₂(0.018 mA cm^?2)，表明其較高的內(nèi)在活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Nd的引入可以適度降低Nd_0.1RuO_x中Ru的d帶中心，從而平衡了氧中間體的吸附和解吸。

此外，Nd摻雜后，O 2p能帶中心下移，表明Nd_0.1RuO_x中Ru-O的共價(jià)性較弱，O 2p上的直接O-O耦合在熱力學(xué)上是不利的。同時(shí)，在酸性電解質(zhì)中，與常規(guī)RuO₂相比，Nd_0.1RuO_x中Ru⁴⁺的高比例顯著地抑制了Ru的溶解，提高了Nd_0.1RuO_x的穩(wěn)定性。

綜上，該項(xiàng)工作不僅開發(fā)了一種高效、穩(wěn)定的OER電催化劑以推動(dòng)質(zhì)子交換膜電解槽的工業(yè)化生產(chǎn)，而且通過對RuO₂電子結(jié)構(gòu)的工程化設(shè)計(jì)，為催化劑的設(shè)計(jì)提供了參考。

Optimizing the Electronic Structure of Ruthenium Oxide by Neodymium Doping for Enhanced Acidic Oxygen Evolution Catalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213304

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