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電化學CO₂還原化為具有高附加值的碳酸二甲酯(DMC)具有廣闊的前景。然而，要實現DMC的高法拉第效率，必須要對催化劑的結構進行精確設計。

近日，中科院福建物構所朱起龍課題組構建了一種與一個軸向O原子和四個平面N原子配位的具有獨特雙通道超結構Ni單原子催化劑(SAC)(Ni SAs/OMMNC)，該催化劑能夠高效催化CO₂RR，并且具有良好的穩定性。

電化學性能測試結果顯示，Ni SAs/OMMNC在流動池中實現了~99%的高CO法拉第效率，并且DMC部分電流密度高達325 mA cm^?2@?0.6 V_RHE。

同時，Ni SAs/OMMNC在工業電流密度200 mA cm^?2下的長時間電解驗證了其良好的穩定性。

此外，在無膜電解池中，研究人員利用Ni SAs/OMMNC開創性地進行了CO₂對DMC的聚合配對電合成，在室溫下DMC的FE高達80%。

ATR-IR光譜和理論計算表明，CO₂在O-Ni-N₄-C上的吸收附能強于Ni-N₄-C，表明通過引入軸向O配位有更有利的速率決定步驟；軸向O配位構型有助于降低形成關鍵*COOH中間體的能壘以及促進水和甲醇的解離，加速DMC聚合配對電合成。

總的來說，在超結構和電子調制的SACs上的創新聚合配對電合成的概念證明，可以為二氧化碳的回收利用開辟一個新的領域。

Convergent Paired Electrosynthesis of Dimethyl Carbonate from Carbon Dioxide Enabled by Designing the Superstructure of Axial Oxygen coordinated Nickel Single-atom Catalyst. Energy & Environmental Science, 2022.?DOI: 10.1039/D2EE03022E

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