基于此，香港城市大學(xué)葉汝全助理教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種激光感應(yīng)合成的非晶態(tài)石墨烯，包括應(yīng)變和無序的五邊形、六邊形和七邊形，可以電催化8電子還原硝酸鹽（NO3?）為氨（NH3），法拉第效率（FE）約為100%，在-0.93 V下，氨的產(chǎn)率為2859 μg/cm2/h。催化活性的增強(qiáng)使流動(dòng)電解能夠?qū)崿F(xiàn)按需合成和釋放氨的70%選擇性，從而在應(yīng)用于植物栽培時(shí)顯著提高產(chǎn)量和存活率。作者對(duì)反應(yīng)路徑進(jìn)行了DFT計(jì)算，以了解高NH3選擇性的起源。實(shí)驗(yàn)表明，ox-LIG和非晶晶格的LIG都比高結(jié)晶度的還原氧化石墨烯具有更高的活性，并且ox-LIG比LIG具有更高的活性。石墨烯的三種模型：一個(gè)模型包括5元、6元和7元環(huán)，以代表LIG的非晶態(tài)性質(zhì)。在LIG表面固定一個(gè)羥基，代表ox-LIG的局部結(jié)構(gòu)；另一個(gè)模型只包含六元環(huán)來表示還原氧化石墨烯（rGO）。作者首先比較了rGO和LIG的活性，其中有兩個(gè)能量不利的步驟，即NO2OH的吸附和*NO→*NOH的躍遷。對(duì)于rGO（+0.84 eV），*NO→*NOH的轉(zhuǎn)換是一個(gè)艱難的過程，而對(duì)于ox-LIG，這個(gè)能量降低到+0.66 eV。*NOH最終還原為*N，然后加氫生成*NH、*NH2和NH3，但是*NOH向*N的轉(zhuǎn)化對(duì)rGO仍不利。作者進(jìn)一步比較了ox-LIG和LIG的能量，以了解氫氧根在催化硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨中的作用。總之，它們的勢(shì)壘比rGO更有利。Direct Synthessis of Ammonia From Nitrate On Amorphous Graphene With Near 100% Efficiency.?Adv. Mater.,?2023, DOI: 10.1002/adma.202211856.https://doi.org/10.1002/adma.202211856.
