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文章導讀

關于Cu/ZnO/Al2O3催化劑活性位點的廣泛研究，讓人們逐漸認識到氧空位在CO2加氫為甲醇中的重要性。然而，可控地制備富缺陷的催化劑，探索甲醇合成過程中氧空位的性質并理解其在分子水平上增強反應性的機制是具有挑戰性的。

國際知名催化期刊《ACS Catalysis》以“Revealing the Dynamics of Oxygen Vacancy in ZnO_1–x/Cu during Robust Methanol Synthesis from CO₂”為題，在線報道了浙江大學化工學院謝鵬飛研究員團隊與西安交通大學化學學院研究員蘇亞瓊團隊合作的最新研究。

本研究深入探討了Cu/ZnO基催化劑中活性位點的本質，特別是氧空位(V_o)在CO₂加氫合成甲醇過程中的關鍵作用。研究者們通過簡單的球磨方法制備了富含氧空位的反向ZnO_1–x/Cu催化劑，并闡明了在材料制備和反應過程中ZnO_1–x和Cu之間的界面轉變。研究發現，氧空位的動態變化對反應過程中的活性有顯著影響。特別是，具有更多氧空位的ZnO_1–x/Cu在240°C下展現出了1.2 g_MeOH?g^?¹?h^?¹的卓越甲醇產率和超過90%的選擇性。機理研究表明，氧空位促進了CO₂向甲酸的活化，并顯著降低了從*HCOO到*H₂COO中間體加氫的能壘。

圖文摘要：揭示氧空位在CO2加氫制甲醇過程中的動態作用

圖文解析

1.?催化劑的合成和結構表征

不同策略在催化劑中創造氧空位的比較，合成路線的示意圖，以及不同機械能量下ZnO₁_?_x/Cu催化劑的形態和結構表征。

圖1. 催化劑的合成和結構表征

2. 氧空位的識別和定量

通過X射線吸收近邊結構(XANES)和擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)分析，結合X射線光電子能譜(XPS)及電子順磁共振波譜(EPR)對ZnO₁_?_x/Cu催化劑中的氧空位進行了識別和定量。進一步通過理論計算，探究了氧空位形成的原因。

圖2. 氧空位的識別和定量

3. 催化劑用于CO₂加氫制備甲醇的催化研究

ZnO₁_?_x/Cu催化劑在不同反應溫度下的甲醇產率和選擇性，與機械能、氧空位濃度和比表面積的相關性以及和文獻中同類催化劑及商業催化劑的比較研究。同時對催化劑的動力學性質進行了研究。

圖3. 催化劑用于CO2加氫制備甲醇的催化研究

4. CO₂加氫制備甲醇過程中氧空位的動態變化

通過原位XAS分析監測了在CO2加氫過程中氧空位的狀態變化，并通過原位XPS分析了Cu， Zn和O元素的化學性質變化。

圖4. CO₂加氫制備甲醇過程中氧空位的動態變化

5. 催化機理探究

通過operando漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)分析了反應過程中的吸附物種，從而確定反應遵循甲酸鹽機理，并通過密度泛函理論(DFT)計算了CO₂在ZnO₁_?_x/Cu(111)上的吸附和反應過程能量。

?圖5. 催化機理探究

總結與展望

本研究通過調控球磨合成條件，實現了ZnO₁_?_x和Cu物種的不同分散狀態，從而在ZnO₁_?_x/Cu催化劑中可控地生成了豐富的氧空位。研究發現，氧空位不僅促進了CO₂的活化，而且在隨后的加氫過程中也扮演了重要角色。

特別是，ZnO₁_?_x/Cu-100催化劑在240°C下展現出了1.2 g_MeOH?g^?¹?h^?¹的甲醇產率和超過90%的選擇性，并在長達300小時的反應后仍保持了優異的穩定性。本研究強調了氧空位在CO₂利用中的巨大潛力，并為設計更高效的催化劑提供了理論基礎。

作者介紹

該工作的第一作者為浙江大學化工學院博士生張凡星和西安交通大學化學學院博士生李博陽。通訊作者為浙江大學化工學院百人計劃研究員謝鵬飛和西安交通大學化學學院研究員蘇亞瓊。該工作得到了國家自然科學基金，浙江省自然科學基金等項目的資助。并對安徽吸收譜儀器設備有限公司（RapidXAFS）為XAS表征提供的支持表示衷心感謝。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c01648

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