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文章導(dǎo)讀

關(guān)于Cu/ZnO/Al2O3催化劑活性位點(diǎn)的廣泛研究，讓人們逐漸認(rèn)識(shí)到氧空位在CO2加氫為甲醇中的重要性。然而，可控地制備富缺陷的催化劑，探索甲醇合成過(guò)程中氧空位的性質(zhì)并理解其在分子水平上增強(qiáng)反應(yīng)性的機(jī)制是具有挑戰(zhàn)性的。

國(guó)際知名催化期刊《ACS Catalysis》以“Revealing the Dynamics of Oxygen Vacancy in ZnO_1–x/Cu during Robust Methanol Synthesis from CO₂”為題，在線報(bào)道了浙江大學(xué)化工學(xué)院謝鵬飛研究員團(tuán)隊(duì)與西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院研究員蘇亞瓊團(tuán)隊(duì)合作的最新研究。

本研究深入探討了Cu/ZnO基催化劑中活性位點(diǎn)的本質(zhì)，特別是氧空位(V_o)在CO₂加氫合成甲醇過(guò)程中的關(guān)鍵作用。研究者們通過(guò)簡(jiǎn)單的球磨方法制備了富含氧空位的反向ZnO_1–x/Cu催化劑，并闡明了在材料制備和反應(yīng)過(guò)程中ZnO_1–x和Cu之間的界面轉(zhuǎn)變。研究發(fā)現(xiàn)，氧空位的動(dòng)態(tài)變化對(duì)反應(yīng)過(guò)程中的活性有顯著影響。特別是，具有更多氧空位的ZnO_1–x/Cu在240°C下展現(xiàn)出了1.2 g_MeOH?g^?¹?h^?¹的卓越甲醇產(chǎn)率和超過(guò)90%的選擇性。機(jī)理研究表明，氧空位促進(jìn)了CO₂向甲酸的活化，并顯著降低了從*HCOO到*H₂COO中間體加氫的能壘。

圖文摘要：揭示氧空位在CO2加氫制甲醇過(guò)程中的動(dòng)態(tài)作用

圖文解析

1.?催化劑的合成和結(jié)構(gòu)表征

不同策略在催化劑中創(chuàng)造氧空位的比較，合成路線的示意圖，以及不同機(jī)械能量下ZnO₁_?_x/Cu催化劑的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征。

圖1. 催化劑的合成和結(jié)構(gòu)表征

2. 氧空位的識(shí)別和定量

通過(guò)X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)分析，結(jié)合X射線光電子能譜(XPS)及電子順磁共振波譜(EPR)對(duì)ZnO₁_?_x/Cu催化劑中的氧空位進(jìn)行了識(shí)別和定量。進(jìn)一步通過(guò)理論計(jì)算，探究了氧空位形成的原因。

圖2. 氧空位的識(shí)別和定量

3. 催化劑用于CO₂加氫制備甲醇的催化研究

ZnO₁_?_x/Cu催化劑在不同反應(yīng)溫度下的甲醇產(chǎn)率和選擇性，與機(jī)械能、氧空位濃度和比表面積的相關(guān)性以及和文獻(xiàn)中同類(lèi)催化劑及商業(yè)催化劑的比較研究。同時(shí)對(duì)催化劑的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。

圖3. 催化劑用于CO2加氫制備甲醇的催化研究

4. CO₂加氫制備甲醇過(guò)程中氧空位的動(dòng)態(tài)變化

通過(guò)原位XAS分析監(jiān)測(cè)了在CO2加氫過(guò)程中氧空位的狀態(tài)變化，并通過(guò)原位XPS分析了Cu， Zn和O元素的化學(xué)性質(zhì)變化。

圖4. CO₂加氫制備甲醇過(guò)程中氧空位的動(dòng)態(tài)變化

5. 催化機(jī)理探究

通過(guò)operando漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)分析了反應(yīng)過(guò)程中的吸附物種，從而確定反應(yīng)遵循甲酸鹽機(jī)理，并通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算了CO₂在ZnO₁_?_x/Cu(111)上的吸附和反應(yīng)過(guò)程能量。

?圖5. 催化機(jī)理探究

總結(jié)與展望

本研究通過(guò)調(diào)控球磨合成條件，實(shí)現(xiàn)了ZnO₁_?_x和Cu物種的不同分散狀態(tài)，從而在ZnO₁_?_x/Cu催化劑中可控地生成了豐富的氧空位。研究發(fā)現(xiàn)，氧空位不僅促進(jìn)了CO₂的活化，而且在隨后的加氫過(guò)程中也扮演了重要角色。

特別是，ZnO₁_?_x/Cu-100催化劑在240°C下展現(xiàn)出了1.2 g_MeOH?g^?¹?h^?¹的甲醇產(chǎn)率和超過(guò)90%的選擇性，并在長(zhǎng)達(dá)300小時(shí)的反應(yīng)后仍保持了優(yōu)異的穩(wěn)定性。本研究強(qiáng)調(diào)了氧空位在CO₂利用中的巨大潛力，并為設(shè)計(jì)更高效的催化劑提供了理論基礎(chǔ)。

作者介紹

該工作的第一作者為浙江大學(xué)化工學(xué)院博士生張凡星和西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生李博陽(yáng)。通訊作者為浙江大學(xué)化工學(xué)院百人計(jì)劃研究員謝鵬飛和西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院研究員蘇亞瓊。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，浙江省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。并對(duì)安徽吸收譜儀器設(shè)備有限公司（RapidXAFS）為XAS表征提供的支持表示衷心感謝。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c01648

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