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電催化二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）是高效利用排放的CO₂的一種可行策略。基于此，濟(jì)南大學(xué)周偉家教授，劉宏教授，李曉博士，中國科學(xué)院物理研究所谷林研究員（共同通訊作者）等人通過激光濺射制備了具有超標(biāo)量相界的超小型SnO₂/Cu₆Sn₅/CuO納米催化劑。SnO₂的引入增強(qiáng)了CO₂的吸附和活化，而CuO促進(jìn)了H₂O的分解，并提供了豐富的*H中間體，在SnO₂/Cu₆Sn₅/CuO復(fù)合催化劑上形成了串聯(lián)的催化位點(diǎn)，從而使CO₂RR活性和甲酸的高選擇性得以實(shí)現(xiàn)。

為了研究CuO和SnO₂對(duì)CO₂RR活性的單獨(dú)貢獻(xiàn)，本文通過DFT計(jì)算研究了Cu₆Sn₅/氧化物的CO₂還原機(jī)理。計(jì)算結(jié)果表明，Cu₆Sn₅/SnO₂能夠與CO₂分子發(fā)生強(qiáng)烈的鍵合，而Cu₆Sn₅/CuO表面H₂O分子的吸附能較低且*H的形成能較低，說明CuO促進(jìn)了H*中間體的供應(yīng)。CO₂RR的吉布斯自由能圖表明，Cu₆Sn₅/SnO₂和Cu₆Sn₅/CuO的速率決定步驟的吉布斯自由能均低于Cu₆Sn₅。

具體來說，Cu₆Sn₅/SnO₂促進(jìn)了CO₂分子的吸附和活化，而吸附的H₂O分子很容易被Cu₆Sn₅/CuO活化生成H*中間體。由于在Cu₆Sn₅/CuO上生成*OCHO中間體的能壘較低，反應(yīng)步驟（CO₂→*OCHO→*HCOOH）進(jìn)行得很快，隨后*HCOOH通過低能壘在Cu₆Sn₅/SnO₂上生成HCOOH?？傊哂卸嘟M分串聯(lián)活性位點(diǎn)的Cu₆Sn₅/氧化物對(duì)CO₂RR具有較高的催化活性及良好的甲酸選擇性。

Superscalar Phase Boundaries Derived Multiple Active Sites in SnO₂/Cu₆Sn₅/CuO for Tandem Electroreduction of CO₂?to Formic Acid.?Adv. Energy Mater.,?2023, DOI: 10.1002/aenm.202203506.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202203506.

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