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▲第一作者：張俊? 教授??

通訊作者：Hitoshi Miyasaka 教授??

通訊單位：日本東北大學??

論文DOI：JACS: 10.1021/jacs.3c08583

Angew: 10.1002/anie.202312205

近日，武漢大學化學與分子科學學院的張俊教授聯合日本東北大學金屬材料研究所的Hitoshi Miyasaka教授以及大阪大學化學科學與工程系的Yasutaka Kitagawa教授團隊提出一種“富電子設計策略”，通過構筑一系列多電子轉移型多孔分子磁體，成功利用二氧化碳（CO₂）來調控這些磁體的電子/自旋態。實驗上觀測到了亞鐵磁體居里溫度的可逆轉換和創磁現象?順磁體向亞鐵磁和反鐵磁的可逆轉換。這一系列成果分別發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）和《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）。

磁性材料與我們的生活緊密相連，是現代工業和科技發展的關鍵支撐材料。與傳統磁體不同，分子基磁性材料可以在分子層面進行精細設計和構筑，有望在高密度數據存儲和量子計算等領域引領技術革新。多孔磁體，作為一類兼具化學多孔性和物理磁性的分子基磁性材料，能夠通過吸附客體分子（溶劑或氣體等）調控其電子結構，從而實現對磁性的精確調控。其中，氣體分子因其快速吸脫附和低結構損傷等特性，成為調控其磁學性能的有力手段。然而，氣體與多孔磁體之間的相互作用通常較弱，產生的磁性變化并不顯著。因此，如何自下而上設計和精確控制多孔分子磁體的結構，以實現自旋構型的精準調控和多樣化的磁相轉換，是一項重要的科學挑戰。

張俊教授長期從事氧化還原型多孔磁體的構筑及其物理性能調控，專注于客體分子實現配合物磁學、電學、光學性能的功能轉換。從電子結構的角度出發，構筑了一系列電子轉移型多孔磁體，提出了主體上電子轉移（J. Am. Chem. Soc.?2018,?140, 5644.?Angew. Chem. Int. Ed.?2019,?131, 7429.?J. Am. Chem. Soc.?2021,?143, 7021）、主–客體電子轉移（Angew. Chem. Int. Ed.?2022, e202115976）以及主–客體自旋耦合（Nature Commun.?2018,?9, 5420）等一系列機理，實現了磁相的可逆轉換。前期工作中，該團隊首次報道了利用CO₂改變多孔磁體的長程磁有序現象，實現單電子轉移型多孔磁體的消磁切換?亞鐵磁體轉換為順磁體（Nat. Chem., 2021,?13, 191）。然而，迄今為止關于如何進行多孔磁有序的定向設計并實現氣體精準調控多樣化磁相轉換，仍然缺乏指導原則和理論支撐。

針對上述挑戰，張俊教授聯合日本研究小組提出一種 “富電子設計策略”，用于指導設計合成多電子轉移型多孔磁體。該團隊首先合成了1+δe^?（0＜δ＜1）轉移型多孔磁體，該多孔磁體表現出亞鐵磁性質（居里溫度T_C?= 65 K）。當吸附CO₂后，電子轉移數由1+δe^?變為1e^?，T_C發生了明顯變化（T_C?= 100 K）。該研究表明在維持富電子多孔磁體結構穩定的同時，CO₂的吸附有效抑制電子轉移，實現了T_C的可逆轉換。該成果近期發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.），并被選為“熱點論文”（Hot paper）。

“富電子設計策略”還可以被應用于設計和合成具有順磁行為的2 e^?轉移型多孔磁體。吸附CO₂后，Ru(II)二聚體電子態也由Ru₂^II,III轉變為Ru₂^II,II，電子轉移數由2e^?變為1e^?，實驗上成功觀測到了順磁體和反鐵磁體之間的轉換。這項研究展示了首例CO₂誘導創磁的研究，其成果近期發表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）。

該工作得到國家自然科學基金、日本學術振興會科學基金、日本東北大學E-IMR項目等基金的支持。

成果（一）

Wataru Kosaka, Yoshie Hiwatashi, Naoka Amamizu, Yasutaka Kitagawa, Jun Zhang, Hitoshi Miyasaka*,?Densely Packed CO₂?Aids Charge, Spin, and Lattice Ordering Partially Fluctuated in a?Porous Metal-Organic Framework Magnet.?Angew. Chem. Int. Ed.?2023, e202312205.

DOI: 10.1002/anie.202312205

URL: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312205

成果（二）

Jun Zhang, Wataru Kosaka, Qingxin Liu, Naoka Amamizu, Yasutaka Kitagawa, and Hitoshi Miyasaka*,?CO₂-Sensitive Porous Magnet: Antiferromagnet Creation from a Paramagnetic Charge-Transfer Layered Metal-Organic Framework.?J. Am. Chem. Soc.?2023, doi.org/10.1021/jacs.3c08583

DOI: 10.1021/jacs.3c08583

URL: https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c08583

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