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質(zhì)子交換膜電解槽(PEMWE)具有高電流密度、高氫純度及低能耗等優(yōu)點(diǎn)，是一項(xiàng)具有發(fā)展前景的工業(yè)制氫技術(shù)。但是，PEMWEs的大規(guī)模應(yīng)用受到動(dòng)力學(xué)緩慢的陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)的制約。目前，由于活性和穩(wěn)定性之間的最佳平衡，氧化銥(IrO₂)被認(rèn)為是酸性電解質(zhì)下最先進(jìn)的OER催化劑。一般而言，IrO₂遵循傳統(tǒng)的吸附質(zhì)演化機(jī)制(AEM)，其涉及具有線性標(biāo)度關(guān)系的多個(gè)含氧中間體，從而導(dǎo)致緩慢的OER動(dòng)力學(xué)。最近，氧化釕(RuO₂)由于具有低成本和高內(nèi)在活性，被認(rèn)為可以替代IrO₂。

更關(guān)鍵的是，與IrO₂不同，RuO₂中的晶格氧可以通過(guò)晶格氧氧化機(jī)制(LOM)途徑參與OER，破壞了AEM途徑中*OOH和*O的吸附能之間的標(biāo)度關(guān)系，顯著增強(qiáng)內(nèi)在OER動(dòng)力學(xué)。因此，在OER過(guò)程中活化晶格氧和降低氧空位形成能有望進(jìn)一步提高OER活性，但這很少有報(bào)道。

近日，武漢大學(xué)羅威課題組將原子Ru物種加入到具有獨(dú)特交叉π共軛的乙烯基連接的2D COF中，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種在酸性條件下穩(wěn)定的COF基電催化劑(COF-205-Ru)。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員發(fā)現(xiàn)具有多個(gè)π共軛的交叉π共軛體系表現(xiàn)出增強(qiáng)的電子軌道重疊，這是優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)和提高電子轉(zhuǎn)移效率的原因；同時(shí)，COF-205-Ru的精確結(jié)構(gòu)不僅通過(guò)強(qiáng)的Ru-N鍵抑制了Ru的溶解，而且通過(guò)交叉π共軛降低了Ru的氧化狀態(tài)，從而導(dǎo)致了由配位氧偏離產(chǎn)生的穩(wěn)定氧空位。

特別地，所獲得的COF-205-Ru催化劑顯示出高質(zhì)量活性(2659.3 A g^-1)和對(duì)酸性O(shè)ER的長(zhǎng)期耐久性(超過(guò)280小時(shí))。XAS、原位拉曼光譜學(xué)和原位粉末XRD的實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示了配位氧在高穩(wěn)定性的OER過(guò)程中的活化和參與。此外，理論計(jì)算表明，COF-205-Ru獨(dú)特的交叉共軛不僅能提供強(qiáng)電子離域，穩(wěn)定氧空位，降低速率控制步驟的能壘，而且通過(guò)穩(wěn)健的π共軛框架和Ru-N配位保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作首次報(bào)道了COFs應(yīng)用于酸性O(shè)ER，并探索活性中心結(jié)構(gòu)與其催化活性/穩(wěn)定性之間的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系，為COF基酸性O(shè)ER催化劑的精確設(shè)計(jì)和根據(jù)催化劑結(jié)構(gòu)基本確定活性中心提供研究范式。

Stabilizing atomic Ru species in conjugated sp²?carbon-linked covalent organic framework for acidic water oxidation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49834-5

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