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質子交換膜燃料電池（PEMFC）和金屬-空氣電池由于氧還原反應（ORR）復雜的四電子轉移、緩慢的動力學及所需價格昂貴的貴金屬催化劑成為制約該類器件發展的瓶頸之一。過渡金屬單原子催化劑（SACs）由于其100%的原子利用率，優異的催化活性和選擇性，被認為最有前景的ORR催化劑。但單原子結構易發生聚集而形成團簇或納米顆粒，獲得高質量密度單原子仍具有巨大挑戰。

基于此，暨南大學孟玉英副教授和美國新澤西州立大學Tewodros Asefa教授（共同通訊）等人通過高溫熱解聚吡咯絡合鐵前驅體（PPY-Fe）及鹽酸刻蝕處理，設計出一種氮摻雜多孔碳負載高密度鐵單原子催化劑（Fe_SA/NMCs）。研究發現，鐵單原子Fe_SA/NMC-800質量密度可高達4.05 wt. %，沒有生成鐵衍生晶體納米顆粒或鐵團簇，顯示出高密度孤立的鐵單原子。同步輻射測試結果表明大量孤立的鐵單原子以Fe-N₄的配位結構錨定在多孔氮摻雜碳載體上。

電化學結果表明，當熱解溫度為800 ℃時，所得材料Fe_SA/NMC-800在酸性和堿性介質中均表現出優異的ORR活性，其活性與商業的Pt/C（20 wt. %）催化劑相媲美。

在0.1 M HClO₄和0.1 M KOH溶液中，ORR具有較正的起始電位，分別為0.93和0.98 V。同時，該催化劑在兩種電解質中均具有較高的電子轉移數（~ 4）、優異的耐久性和耐甲醇性。此外，Fe_SA/NMC-800作為陰極電催化劑，在PEMFC和鋅-空氣電池中表現出優異的催化性能，最高功率密度可分別高達314和91 mW cm^-2。

對于不同熱解溫度和不同的Fe²⁺含量下制備的Fe_SA/NMC-T材料，在酸性和堿性條件下其ORR催化活性均呈現火山趨勢。結果證實，較高的熱解溫度和過量的Fe²⁺離子合成材料并不利于生成更多的Fe-N₄位點，而會生成鐵團聚體。

為了深入了解ORR活性的本征位點，本文進行了密度泛函理論（DFT）計算。計算結果表明，與Fe₃C或N摻雜石墨烯相比，Fe-N₄在石墨烯上的活性更高。實驗表明，刻蝕Fe₃C納米粒子可以暴露更多的暴露的Fe-N₄位點，從而提高催化性能。

High Density Single Fe Atoms on Mesoporous N-Doped Carbons: Noble Metal-Free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction in Acidic and Alkaline Media.?Small, 2023

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202303214

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