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▲第一作者：譚川

共同通訊作者：艾禮莉、王魯香

通訊單位：新疆大學?

論文DOI：10.1039/d4ta04825c?（點擊文末「閱讀原文」，直達鏈接）

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本文所設計的雙空位S-scheme CdS/BiOCl復合材料在CO₂光還原領域展現出了一定的潛力和應用前景。這一研究成果不僅為高效、高選擇性CO₂光還原催化劑的設計提供了新的思路和方法，也為推動該領域的進一步發展奠定了堅實的基礎。

背景介紹

隨著全球能源危機和環境污染問題的日益嚴峻，開發高效、可持續的CO₂轉化技術成為科學研究的熱點。光催化CO₂還原作為一種綠色、環保的CO₂轉化途徑，能夠將溫室氣體CO₂轉化為有價值的化學品或燃料，具有巨大的應用潛力。然而，傳統光催化劑在光生載流子分離效率和表面反應活性等方面存在不足，限制了其光催化性能的提升。為了克服這些挑戰，本課題組致力于設計新型光催化劑，其中雙空位S-scheme異質結構因其獨特的電荷轉移機制和增強的氧化還原能力而備受關注。特別是CdS/BiOCl體系，該體系中，CdS具有優異的光吸收性能，BiOCl具有高穩定性及良好的氧化還原性能，兩者結合形成的S-scheme異質結構有望展現出更優異的光催化還原能力。因此，本研究聚焦于“S-scheme雙空位CdS/BiOCl光催化劑的設計及其光催化CO₂還原的性能研究”，旨在通過引入氧空位和硫空位雙缺陷，進一步優化CdS/BiOCl異質結構的電荷分離效率和表面反應活性，從而顯著提升其光催化CO₂還原的性能。這一研究不僅為高效光催化劑的設計提供了新的思路，也為推動光催化CO₂還原技術的實際應用奠定了理論基礎。

研究出發點

鑒于傳統光催化劑在光催化CO₂還原過程中面臨的光生載流子復合率高、表面反應活性不足等關鍵問題，本研究通過設計一種新型的S-scheme雙空位CdS/BiOCl光催化劑，利用氧空位和硫空位的雙重作用，以及S-scheme異質結構的獨特電荷轉移機制，來增強光催化劑的電荷分離效率、提升表面反應活性，并最終實現高效、高選擇性的光催化CO₂還原性能。這一研究出發點旨在突破現有光催化劑的性能瓶頸，為開發新型高效光催化材料提供科學依據和技術支持。

圖文解析

4.1、物相和表面元素分析

Figure 1. (a) XRD patterns, (b-e) XPS spectra of the OV-B, SV-C and OV-B/SV-C samples: (b) Cl 2p, (c) O 1s, (d) Bi 4f, (e) Cd 3d; (f) EPR spectra of the as-prepared samples

結合XRD和XPS技術，直接證明了CdS/BiOCl復合光催化的成功制備。通過分析Bi、Cd和O元素的精細譜，我們發現在CdS和BiOCl兩相的交界面處可能形成了新的化學鍵（Bi-O-Cd-S），新鍵的形成不僅可以作為載流子傳輸通道，而且還能降低界面電子遷移的能壘和距離，從而加速了載流子的傳輸和分離，提高了光催化劑的性能。EPR結果表明，雙空位CdS/BiOCl光催化劑擁有比其他樣品更高的EPR信號，證明同時產生了氧和硫兩種空位。

4.2、形貌和晶相分析

Figure 2. (a-c) FESEM and (d) TEM and (e) HRTEM images of (a) OV-B, (b) SV-C and (c-e) OV-B/SV-C; (f) EDS elemental mapping images of OV-B/SV-C: red Bi, green Cl, cyan O, blue S and purple Cd

FESEM和TEM結果表明，我們成功地合成了具有花狀結構的CdS/BiOCl光催化劑。HRTEM圖中可清楚地觀察到間距為0.28 nm和0.21 nm的晶格條紋，其分別對應于BiOCl的（110）晶面和CdS的（110）晶面。值得注意的是，在CdS和BiOCl之間可以清晰看到緊密的界面連接結構，極大促進了它們之間的電荷轉移，這對于抑制材料中載流子的快速復合具有積極的作用。

4.3、催化性能研究

Figure 3. (a) CO evolution rate of OV-B/SV-C sample under H₂O:MeCN system with different volume ratio; (b) Evolution rates of products for all samples; (c) CO evolution rate of OV-B/SV-C sample under different conditions; (d) Recycle experiment of as-prepared samples; (e) Degradation curves and (f) apparent rate constant of as-prepared samples over Cr(Ⅵ); (g) Degradation curves in the present of different capture reagents of Cr(Ⅵ) over OV-B/SV-C

所制備的雙空位CdS/BiOCl光催化劑不僅能夠在無任何犧牲劑條件下高選擇性（97%）地將CO₂光還原為CO，而且能高效地去除水中的重金屬離子。其優異的光催化性能主要歸結于以下幾點：1）獨特的S-scheme異質結構極大地促進了光生載流子的分離；2）雙空位的引入不僅促進兩相界面間的電子轉移，而且作為反應活性點，極大地降低光反應中關鍵中間產物生成時所需要的能量勢壘。

4.4、S-scheme電子轉移機理

Figure?4. EPR spectra of (a) ·OH^–?and (b) ·O₂^–?for OV-B, SV-C and OV-B/SV-C; (c-d) Electrostatic potential of (c) OV-B and (d) SV-C; (e) Charge density difference of BiOCl/CdS and OV-B/SV-C; (f) Band structure of the heterostructure between OV-B and SV-C

由DFT計算和瞬態自由基測試結果得知，雙空位CdS/BiOCl光催化劑的載流子轉移路徑屬于典型的S-scheme異質結。此外，差分電荷結果進一步證實了雙空位的引入能夠明顯地促進CdS和BiOCl兩相界面間的電子轉移，這對于光生載流子的運輸起著極其重要的作用。

4.5、CO₂光還原機理分析

?Figure 5. E_ads?of the intermediate products on the photocatalyst surface: (a) B/SV-C, (b) OV-B/C and (c) OV-B/SV-C; (d) Gibbs free energy calculations of as-prepared samples; (e) Schematic illustration of dual-defective OV-B/SV-C for promoting the photoreduction of CO₂?to CO

利用第一性原理計算了光催化劑與各中間產物的吸附能（E_ads）。結果表明，雙空位的引入不僅有利于CO₂分子的吸附，而且產物（CO）更易逃逸出去，這也是高選擇性生成CO的主要原因。此外，通過第一性原理計算進一步探究了在光催化CO₂還原過程中，樣品生成各中間產物時所需的Gibbs自由能變（△G）。結果發現，雙缺陷的引入不僅可以顯著增強光催化劑的反應活性，促進對CO₂分子的吸附，而且還能穩定在光催化CO₂還原過程中產生的和中間產物，這有利于光催化劑高效地將CO₂還原為CO。且還原產物（CO）在光催化劑表面的脫附過程屬于自發進行的放熱反應。其中，CO在雙空位CdS/BiOCl光催化劑上的脫附過程所需要的最小，這說明CO在雙空位CdS/BiOCl光催化劑表面極易逃逸出去，因此，雙空位CdS/BiOCl光催化劑呈現出較高的CO選擇性。

總結與展望

本研究成功設計了S-scheme雙空位CdS/BiOCl光催化劑，通過引入氧空位和硫空位顯著提升了光催化劑的電荷分離效率和表面反應活性。實驗結果表明，該催化劑在光催化CO₂還原過程中展現出優異的CO析出率和高選擇性。這一成果不僅驗證了雙空位S-scheme異質結構在光催化領域的潛力，也為未來高效光催化劑的設計提供了新的思路。

展望未來，我們將進一步優化雙空位S-scheme CdS/BiOCl光催化劑的制備工藝，探索更多種類的空位和異質結構組合，以期實現更高的光催化效率和更廣泛的應用范圍。同時，我們也將深入研究光催化CO₂還原的機理，為開發更加高效、穩定的光催化劑提供理論支持。

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