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析氧反應(OER)是水分解制氫的限制性反應，是電催化領域的一個重要研究方向。根據先前的報道，OER活性與催化劑d帶結構和電子填充密切相關。d軌道之間的電荷相互作用與中心原子配合物結構的變化密不可分，因此活性位配位的電子結構調控是提高電催化析氧反應(OER)活性的有效策略。

基于此，南京航空航天大學彭生杰課題組通過對晶體和電子結構分析，深入了解了OER活性位點的晶格應變和配合物結構不對稱性之間的關系。

具體而言，研究人員采用自取代的方法將Ni²⁺離子引入到泡沫鎳(NF)表面的FeWO₄晶格中，鎢酸鹽中的Fe-O-Ni單元誘導了晶格應變和非對稱FeO₆中心的形成，從而控制了Fe 3d軌道的電子填充和d帶中心，這優(yōu)化了羥基的吸附能；同時，F(xiàn)e中心的電子結構與FeO₆正八面體對稱性密切相關。

這些因素優(yōu)化了所制備Fe_0.53Ni_0.47WO₄催化劑中不對稱Fe位與羥基之間的結合，促進了Fe_0.53Ni_0.47WO₄外表面羥基的形成。并且，F(xiàn)e_0.53Ni_0.47WO₄表面Ni-FeOOH層中的Fe位繼承了非對稱結構，進而表現(xiàn)出較低的OER過電位。

因，F(xiàn)e_0.53Ni_0.47WO₄催化劑具有優(yōu)異的電化學性能，其在500和1000 mA cm^?2電流密度下的OER過電位分別為223和240 mV，Tafel斜率僅為35 mV dec^?1；該催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在1000 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運行500小時后，活性仍保留初始值的98.57%，并且反應后其阻抗沒有發(fā)生增加，以及反應后材料的形貌沒有發(fā)生明顯變化。

綜上，該項工作為電催化劑的結構-活性關系分析提供了新的視角，為高活性催化體系的設計提供了新策略。

Manipulating Electron Redistribution Induced by Asymmetric Coordination for Electrocatalytic Water Oxidation at A High Current Density. Science Bulletin, 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.06.001

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