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Cl₂是一種重要的化學(xué)品，廣泛應(yīng)用于水處理、有機(jī)合成和聚氯乙烯生產(chǎn)。氯堿工業(yè)中Cl₂主要通過(guò)電化學(xué)析氯反應(yīng)(CER)產(chǎn)生，其中析氧反應(yīng)(OER)與CER在水溶液中具有相似的起始電位和類似的催化活性位點(diǎn)，因此保證Cl₂的高選擇性生成是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

用于CER的最先進(jìn)的工業(yè)電解槽通常使用基于高成本貴金屬(Ru或Ir)的相對(duì)耐酸的混合金屬氧化物，這些金屬氧化物對(duì)OER也具有高度活性。

為了確保CER系統(tǒng)的高效率和提高Cl₂的選擇性，需要高濃度的Cl^?離子(5.0 M)和酸性pH條件，然而在實(shí)際應(yīng)用中，Ru基CER催化劑由于形成了可溶性的氯化釕，在長(zhǎng)期運(yùn)行下仍然不夠穩(wěn)定。因此，開發(fā)合適的策略來(lái)提高混合金屬氧化物基CER催化劑的活性和穩(wěn)定性具有重要意義。

近日，電子科技大學(xué)崔春華和玉林師范學(xué)院梁君武等在含有Co²⁺和Cl^?的鹽溶液中，在pH≤2的F摻雜二氧化錫(FTO)裸電極上原位沉積一種自適應(yīng)的非晶態(tài)CoO_xCl_y催化劑，用于高效和選擇性催化CER。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在1.67 V下電沉積2小時(shí)后得到的CoO_xCl_y催化劑實(shí)現(xiàn)了約100%的Cl₂選擇性，且當(dāng)Cl^?的濃度降低至0.01 M時(shí)，Cl₂的選擇性仍保持90±1.5%。

此外，在1.67 V下沉積的CoO_xCl_y催化劑在10 mA cm^-2下連續(xù)運(yùn)行500小時(shí)，電流密度在測(cè)試中升至15 mA cm^-2；同時(shí)，CoO_xCl_y催化劑在250 mA cm^-2_geo下可以連續(xù)運(yùn)行20小時(shí)以上，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位光譜和理論計(jì)算表明，在電沉積過(guò)程中引入Cl^?離子，可以增加Co電子電荷并降低價(jià)態(tài)，能夠抑制有利于水氧化的高氧化態(tài)Co位點(diǎn)的形成，提高了CER中Cl₂的選擇性；同時(shí)，Cl^?離子的引入允許CER的活性位從Co*向Co-O*轉(zhuǎn)變，CER的選擇性通過(guò)Volmer-Heyrovsky路徑得到提高。

總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作將反應(yīng)物Cl^?自身作為促進(jìn)劑提高了酸性鹽水中CER的活性和選擇性，為穩(wěn)定非貴金屬氧化物在強(qiáng)酸中的陽(yáng)極電催化反應(yīng)提供了范例。

Self-adaptive Amorphous CoO_xCl_y?Electrocatalyst for Sustainable Chlorine Evolution in Acidic Brine. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41070-7

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