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通過合理調(diào)整配位環(huán)境，在單原子催化劑（SACs）中構(gòu)建更富電子的活性位點，可有效地提高基于異質(zhì)過一硫酸鹽（PMS）的類-芬頓反應(yīng)效果，但這仍然是一個嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

基于此，南開大學(xué)展思輝教授和周啟星教授等人報道了一種將富-電子的Ru雙原子位點固定在N摻雜碳上的電催化劑（Ru₂N₆-C），用于水凈化中的PMS活化。Ru₂N₆-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性和可靠性，降解萘普生的效率達(dá)到了153.95 min^-1?M^-1。

通過DFT計算，作者研究了Ru₂N₆-C優(yōu)異的PMS活化機(jī)理。2D電子密度圖像顯示，Ru₂N₆中相鄰的Ru和Ru原子之間存在富電子現(xiàn)象，從而形成富電子的活性中心，在含O中間體的吸附/活化方面具有很大的潛力。

2D電子密度圖和EPR均表明，富含電子的Ru₂N₆-C催化劑可為PMS提供更多的電子，有助于類-芬頓反應(yīng)。當(dāng)PMS的O-O鍵以Yeager-吸附模型的形式吸附在Ru₂N₆-C的Ru₂位點上時，其吸附能比Pauling-吸附模型中單獨Fe位點的吸附能更強(qiáng)和更高，表明雙原子位點可以通過橋式吸附促進(jìn)PMS對PMS的吸附過程。

此外，Ru的4d軌道和O的2p軌道的電子在費米能級附近有很強(qiáng)的軌道重疊，表明PMS中Ru和O原子之間存在很強(qiáng)的相互作用。總之，電子相互作用可以看作是過渡金屬d態(tài)與吸附質(zhì)價態(tài)之間的耦合，導(dǎo)致了分離的成鍵和反鍵態(tài)。對比Fe 3d軌道，Ru 4d軌道的?_d更接近費米能級，d軌道與O 2p軌道重疊更強(qiáng)，表明Ru 4d軌道上的電子可能暗示PMS對Ru₂N₆位點的結(jié)合親和力增強(qiáng)。

因此，Ru₂N₆-C在活化PMS過程中形成的ROS對有機(jī)化合物表現(xiàn)出較強(qiáng)的氧化能力，促進(jìn)了有機(jī)污染物的降解。

Highly Efficient Peroxymonosulfate Activation on Electron-Enriched Ruthenium Dual-Atom Sites Catalysts for Enhanced Water Purification.?Adv. Funct. Mater.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.202308204.

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