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苯與CO₂/H₂烷基化合成甲苯和二甲苯，對減少碳排放、提高輕芳烴向增值化學品的轉化具有重要意義。然而，CO₂加氫形成的烷基化試劑表現出較弱的烷基化活性和嚴重的自反應，導致烷基化效率低。

為解決這一問題，太原理工大學李忠和付廷俊等在ZnZrO_x-ZSM-5體系中引入Al₂O₃，設計了ZnZrO_x(ZZO)催化CO₂加氫、Al₂O₃催化甲醇脫水、Z5分子篩催化二甲醚與苯烷基化的三元復合催化體系，實現了苯與CO₂/H₂的高效烷基化反應。

實驗結果表明，最優的ZZO-0.3Al₂O₃/Z5催化劑的甲苯和二甲苯混合選擇性高達97%，苯轉化率為9.7%，甲苯的時空收率(STY)高達111.7 g_zeolite^-1?h^-1。同時，Al₂O₃催化CO₂加氫反應結果表明，催化劑的高烷基化性能可以通過引入Al₂O₃來實現。

具體而言，Al₂O₃可以通過甲醇產物在Lewis酸中心的失水反應加速CO₂加氫為甲醇。并且，該路線還為苯烷基化提供了更多的高活性烷基化試劑，減少了甲醇與C₁-C₅烴的自反應。

更重要的是，Al₂O₃表面的不飽和配位促進了H₂解離為H原子，這種解離使得H轉移到相鄰的氧空位，從而促進吸附的碳酸鹽物種加氫形成甲酸和甲氧基中間體。此外，Al₂O₃的引入增強了中間體甲醇的吸附作用，為苯烷基化反應提供了更多的烷基試劑。尤其是，Al₂O₃與Z5分子篩之間的密切接近，使得苯與二甲醚的烷基化反應效率提高，與其他整合方式相比，提高了苯與CO₂/H₂烷基化反應的轉化率。

此外，沸石外部的甲醇脫水反應減少了水和苯在沸石通道酸性中心上吸附的競爭，從而增加了苯的轉化率，提高了催化劑的穩定性。綜上，該項研究為設計高效、穩定的CO₂加氫與苯烷基化反應合成高附加值芳烴的多組分催化體系提供了思路。

Boosting benzene alkylation conversion with CO₂/H₂?via a triple composite catalyst. ACS Catalysis, 2024.?DOI: 10.1021/acscatal.4c02253

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