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光催化CO₂還原反應(CO₂RR)是一種有前景的甲烷生產的有效方法。盡管熱力學上CO₂轉化為CH₄被認為是一個理想的過程，但由于該過程涉及8個質子和8個電子的轉移，實現高的CH₄選擇性仍然是一個巨大的挑戰。在傳統的CO₂光還原質子和電子轉移機制中，產生的質子和光生電子分別被運送到吸附的CO₂分子。還原活性中心上的這些不平衡的質子和電子區域導致了由多電子和質子反應引起的靶產物的低選擇性。因此，動態調控質子-電子傳遞途徑以實現高CH₄選擇性和CO₂轉化效率具有重要意義。

近日，蘇州大學康振輝、常州大學李忠玉、上海科技大學彭蒸和浙江海洋大學周英棠等以金屬-有機骨架(MOF)衍生的Bi₂MoO₆/In₂O₃(BI)為模型材料，構建了具有良好傳質性能的“微通道反應器”，在催化劑中發生了有效的質子偶合電子轉移(PCET)。

實驗結果和理論計算表明，BI催化劑的界面上產生內置電場(BEF)，驅動整體CO₂轉化。具體而言，在光照下，在暴露的Bi₂MoO₆上發生CO₂還原，在In₂O₃上發生H₂O氧化。

值得注意的是，Mo⁵⁺/Mo⁶⁺離子作為質子和電子介質，利用可逆價態同時釋放質子及其電子到Bi位點。Bi位點充當CO₂吸附和還原中心，接受質子/電子對。此外，原位XPS和原位FTIR光譜鑒定出*CH₃O是Bi位點上的關鍵中間體，表明這種Mo⁵⁺/Mo⁶⁺可逆轉化介導了明確的質子/電子轉移，觸發了高效率的光催化CO₂到CH₄的轉化。

性能測試結果顯示，在光照下，BI催化劑在純水體系中反應5小時后，CH₄產率達到46.37 μmol g^-1?h^-1。同時，與In₂O₃?(41.79%)相比，最佳的BI的CH₄選擇性高達98.5%；In₂O₃、Bi₂MoO₆和BI的O₂產率分別達到3.02、9.86和95.1 μmol g^-1?h^-1。

此外，BI在連續運行10次(反應時間超過50小時)后，對CH₄的光催化效率保持不變，且穩定性測試后材料的形貌和結構未發生明顯變化，表明BI對CO₂的光還原具有良好的耐久性?？偟膩碚f，該項研究證實了可變價態離子對可以作為電子和質子介質來精確調節PCET過程，避免不平衡的質子和電子密度，實現高效光驅動CO₂RR反應。

Concerted proton-coupled electron transfer by Mo⁵⁺/Mo⁶⁺?reversible transformation for CO₂?photoreduction with nearly 100% CH₄?selectivity. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c04994

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