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金屬-空氣電池因其高效率、便攜性和靈活性而受到越來越多的關注，然而其關鍵的氧還原反應(ORR)具有高能壘和較慢的動力學等缺點，使得金屬-空氣電池的輸出功率較低，這也嚴重阻礙了金屬-空氣電池的發展。盡管鉑基材料具有較高的ORR性能，但其低抗CO中毒能力和高成本阻礙了其大規模應用，因此開發基于非貴金屬的催化劑勢在必行。近年來，單原子M-N-C催化劑已成為有希望替代貴金屬催化劑的候選材料，吉林大學牛效迪和管景奇等人在氮摻雜石墨烯納米片(CoFe-NG)上構建了一種含有FeN₃-CoN₃位點的新型雙原子催化劑，該催化劑具有優異的ORR性能。

本文通過循環伏安(CV)曲線研究了Fe-NG、Co-NG、CoFe-G、CoFe-NG和20% Pt/C催化劑的ORR活性。結果表明，CoFe-NG比Fe-NG、Co-NG、CoFe-G和20% Pt/C具有更高的ORR活性。為了進一步研究ORR性能，本文還對催化劑的線性掃描伏安(LSV)曲線進行了分析。研究結果表明，CoFe-NG的半波電位(E_1/2)為0.952 V，比Fe-NG(0.872 V)、Co-NG(0.857 V)、CoFe-G(0.768 V)、20% Pt/C(0.842 V)和之前報道的大多數單原子催化劑更高，表明CoFe-NG的ORR活性顯著增強。

此外，CoFe-NG的Tafel斜率為46 mV dec^-1，比Fe-NG(82 mV dec^-1)、Co-NG(56 mV dec^-1)、CoFe-G(96 mV dec^-1)和Pt/C(59 mV dec^-1)的Tafel斜率要小得多，再次證實了CoFe-NG具有優良的催化活性。為了進一步提升催化劑的ORR性能，本文還研究了Fe摻雜量對CoFe-NG催化劑ORR性能的影響，結果表明適量的Fe摻雜有利于金屬離子的高度分散，而過量的Fe摻雜則可能導致金屬離子的團聚，從而減少活性位點，降低催化劑的ORR活性，這一研究結果也為未來催化劑的設計提供了指導。

為了確定CoFe-NG雙原子催化劑ORR過程的微觀動力學，本文通過密度泛函理論計算闡明了Fe-NG、Co-NG和CoFe-NG的催化機理。首先，研究發現，OH或OOH基團可以自發地吸附到Fe位點上，并且這種構型在能量上有利于催化過程。之后還利用計算，對催化劑的具體ORR過程進行了分析。在第一步(O₂→^*OOH)中，Co-NG和CoFe-NG都是吸熱的，Co-NG顯示出0.49 eV的最高能壘，這意味著與FeN₄位點相比，O₂在CoN₄和CoN₃-FeN₃位點上的吸附更困難。對于第二步^*OOH→^*O，除了Co-NG外，CoFe-NG和Fe-NG上都沒有反應能壘。之后，Co-NG和CoFe-NG在第三步^*O→^*OH中均表現出較低的能壘，而Fe-NG表現出0.40 eV的高能壘。對于最后一步，三個催化位點上的^*OH生成H₂O是吸熱反應。

這一整體結果表明，三種催化位點均表現出良好的吸附性，尤其是CoFe-NG具有較低的能壘(0.38 eV)。此外，在三種中間體中，^*OOH和^*OH與Fe位點結合，而^*O更傾向于在Fe和Co之間的橋位上吸附，這表明中間體與金屬位點的電子相互作用和構型在雙原子ORR催化中都起著關鍵作用。本文的工作為設計高性能的雙原子ORR電催化劑打開了新的視野。

Dual-atom Co-Fe catalysts for oxygen reduction reaction,?Chinese Journal of Catalysis,?2023, DOI: 10.1016/s1872-2067(22)64189-5.

https://doi.org/10.1016/S1872-2067(22)64189-5.

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