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北京大學(xué)Angew：氫化廢棄PET為可降解聚酯塑料2024-12-10
▲共同第一作者：郭振博，張浩然

 

共同通訊作者：馬丁/王蒙/唐小燕
通訊單位：北京大學(xué)
論文DOI：10.1002/anie.202418157?

 

 

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全文速覽
近日，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院馬丁/王蒙/唐小燕合作報(bào)道了一種廢棄PET升級(jí)轉(zhuǎn)化的新方法。該工作通過(guò)部分氫化PET鏈中的芳香環(huán)（x）為脂肪環(huán)（y），實(shí)現(xiàn)了將廢棄的 PET 轉(zhuǎn)化為可降解聚酯（即共聚物），該聚酯稱為聚對(duì)苯二甲酸乙二醇-聚1,4-環(huán)己烷二甲酸乙二醇酯（PET-PECHD）。
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背景介紹
聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）在2021年以2400萬(wàn)噸的產(chǎn)量占據(jù)了聚酯塑料最大的商業(yè)市場(chǎng)份額，在所有塑料制品中也僅次于聚乙烯和聚丙烯（PET約占塑料市場(chǎng)總量的6.2%）。然而，由于其具有包含苯環(huán)結(jié)構(gòu)的高規(guī)整性和強(qiáng)疏水性導(dǎo)致其在自然界中數(shù)百年內(nèi)不可降解。目前學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界已經(jīng)提出了多種處理廢棄PET的策略，包括機(jī)械回收、化學(xué)回收和生物技術(shù)降解。然而，大多數(shù)國(guó)家的 PET 回收率仍低于 30%，這意味著超過(guò)一半的 PET 廢塑料最終進(jìn)入環(huán)境，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成威脅。因此，開(kāi)發(fā)更高效的廢棄PET升級(jí)轉(zhuǎn)化路徑更有利于塑料廢棄物的資源化利用和環(huán)境保護(hù)。
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本文亮點(diǎn)
通過(guò)簡(jiǎn)單一步加氫，實(shí)現(xiàn)了廢棄PET到可降解聚酯塑料（聚對(duì)苯二甲酸乙二醇-聚1,4-環(huán)己烷二甲酸乙二醇酯（PET-PECHD））的升級(jí)轉(zhuǎn)化。主要反應(yīng)過(guò)程是將PET分子鏈中的芳香環(huán)（x）氫化為脂肪環(huán)（y），通過(guò)反應(yīng)條件的優(yōu)化可以得到 x/y 組成范圍從 100/0 到 0/100 的聚酯，并且當(dāng) x/y > 87/13 時(shí)，其分子量（Mw）能夠保持穩(wěn)定。同時(shí)PET-PECHD（x/y > 87/13）在熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度方面與 PET 相當(dāng)，并且其斷裂延伸率、韌性和阻隔性能得到顯著提高。最重要的是，PET-PECHD 在酸性/堿性溶液，PBS緩沖溶液和濕潤(rùn)土壤中表現(xiàn)出優(yōu)異的降解性，表明其在可降解包裝材料上具有一定的應(yīng)用潛力。
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圖文解析
聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）在2021年以2400萬(wàn)噸的產(chǎn)量占據(jù)了聚酯塑料最大的商業(yè)市場(chǎng)份額，在所有塑料制品中也僅次于聚乙烯和聚丙烯（PET約占塑料市場(chǎng)總量的6.2%）。然而，由于其具有包含苯環(huán)結(jié)構(gòu)的高規(guī)整性和強(qiáng)疏水性導(dǎo)致其在自然界中數(shù)百年內(nèi)不可降解。目前學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界已經(jīng)提出了多種處理廢棄PET的策略，包括機(jī)械回收、化學(xué)回收和生物技術(shù)降解。然而，大多數(shù)國(guó)家的 PET 回收率仍低于 30%，這意味著超過(guò)一半的 PET 廢塑料最終進(jìn)入環(huán)境，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成威脅。因此，開(kāi)發(fā)更高效的廢棄PET升級(jí)轉(zhuǎn)化路徑更有利于塑料廢棄物的資源化利用和環(huán)境保護(hù)。
通過(guò)簡(jiǎn)單一步加氫，實(shí)現(xiàn)了廢棄PET到可降解聚酯塑料（聚對(duì)苯二甲酸乙二醇-聚1,4-環(huán)己烷二甲酸乙二醇酯（PET-PECHD））的升級(jí)轉(zhuǎn)化。主要反應(yīng)過(guò)程是將PET分子鏈中的芳香環(huán)（x）氫化為脂肪環(huán)（y），通過(guò)反應(yīng)條件的優(yōu)化可以得到?x/y?組成范圍從?100/0?到?0/100?的聚酯，并且當(dāng)?x/y > 87/13?時(shí)，其分子量（Mw）能夠保持穩(wěn)定。同時(shí)PET-PECHD（x/y > 87/13）在熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度方面與?PET?相當(dāng)，并且其斷裂延伸率、韌性和阻隔性能得到顯著提高。最重要的是，PET-PECHD?在酸性/堿性溶液，PBS緩沖溶液和濕潤(rùn)土壤中表現(xiàn)出優(yōu)異的降解性，表明其在可降解包裝材料上具有一定的應(yīng)用潛力。
通過(guò)繞過(guò)解聚和小分子轉(zhuǎn)化過(guò)程，直接將廢棄聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）升級(jí)為高性能且環(huán)保的聚酯，將大幅節(jié)省生產(chǎn)時(shí)間和成本。與此同時(shí)，與其他將PET升級(jí)為聚合物的方法相比，我們的方法更加簡(jiǎn)單、成本效益更高，并且避免了使用昂貴的化學(xué)品和復(fù)雜的工藝。然而，仍存在一些需要解決的問(wèn)題。例如，需要克服回收PET中微量水分引起的分子量下降問(wèn)題，開(kāi)發(fā)高效的溶劑脫水技術(shù)以避免使用超干燥二氧六環(huán)所帶來(lái)的高昂成本，以及開(kāi)發(fā)更高效穩(wěn)定的氫化催化劑和產(chǎn)品/催化劑分離技術(shù)。此外，我們目前在實(shí)驗(yàn)室條件下的生產(chǎn)率不高，還有進(jìn)一步提升的空間。
1圖1. 廢棄PET加氫升級(jí)為可降解聚酯PET-PECHD
2圖2.可降解聚酯PET-PECHD的物理性質(zhì)評(píng)估
6圖3. 可降解聚酯PET-PECHD的降解性能評(píng)估
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總結(jié)與展望
通過(guò)繞過(guò)解聚和小分子轉(zhuǎn)化過(guò)程，直接將廢棄聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）升級(jí)為高性能且環(huán)保的聚酯，將大幅節(jié)省生產(chǎn)時(shí)間和成本。與此同時(shí)，與其他將PET升級(jí)為聚合物的方法相比，我們的方法更加簡(jiǎn)單、成本效益更高，并且避免了使用昂貴的化學(xué)品和復(fù)雜的工藝。然而，仍存在一些需要解決的問(wèn)題。例如，需要克服回收PET中微量水分引起的分子量下降問(wèn)題，開(kāi)發(fā)高效的溶劑脫水技術(shù)以避免使用超干燥二氧六環(huán)所帶來(lái)的高昂成本，以及開(kāi)發(fā)更高效穩(wěn)定的氫化催化劑和產(chǎn)品/催化劑分離技術(shù)。此外，我們目前在實(shí)驗(yàn)室條件下的生產(chǎn)率不高，還有進(jìn)一步提升的空間。
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