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通過原子排列來控制催化劑的結構和性能是生產新一代高級催化劑的源泉，其中催化劑在催化反應中的高活性和穩定性很大程度上取決于金屬原子的理想排列結構。基于此，中國科學院化學研究所李玉良院士等人報道了通過石墨炔（GDY）中sp-C與氯（Cl）鍵結合，在3D海膽狀鈀納米顆粒（Pd-UNs/Cl-GDY）中引入富缺陷結構、低配位數（CN）和拉伸應變，可調節Pd納米顆粒中金屬原子的排列，形成特殊的結構。Pd-UNs/Cl-GDY催化甲醇氧化反應（MOR）時，具有較高的電流密度（363.6 mA cm^?2）和質量活性（3.6 A mg_Pd^?1），分別是Pd納米顆粒的12.0倍和10.9倍。此外，Pd-UNs/Cl-GDY催化劑在2000次循環后仍保持95%的活性。

通過DFT計算，作者研究了Pd-UNs/Cl-GDY的高MOR性能。通過Pd-UNs/Cl-GDY中Pd原子的d-投影偏態密度發現，Pd-UNs/Cl-GDY的d波段中心比Pd-NPs/CC更接近費米能級。

結果表明，Pd-UNs/Cl-GDY中TBs的存在導致Pd的d帶中心有輕微的上移，使d帶中心更加合適。同時，Pd-UNs/Cl-GDY的頂價帶比Pd-NPs/CC更接近費米能級，說明Pd-UNs/Cl-GDY的電導率更高。

此外，通過DFT計算，作者還說明了Pd-UNs/Cl-GDY的MOR和CO反應途徑。DFT計算表明，高能反應途徑的所有步驟都是放熱的。在0.44 V下，Pd-UNs/Cl-GDY對CO的吸附遠弱于Pd-NPs/CC，可能是由于富含缺陷的結構抑制了催化劑的中毒作用。在0.66 V時，MOR和CO途徑可以同時發生。具有豐富缺陷結構的Pd-UNs/Cl-GDY比Pd-NPs/CC更容易形成COOH*，有利于從CO_ads轉化為CO₂。

結果表明，優異的MOR性能可能歸因于在Pd-UNs/Cl-GDY催化劑中引入了富缺陷結構，降低了CN并導致了高拉伸應變，從而調整了Pd表面上負載的吸附能力，增強了其穩定性和抗中毒能力。

Defect Rich Structure Activated 3D Palladium Catalyst for Methanol Oxidation Reaction.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308968.

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