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異質(zhì)結(jié)的設(shè)計(jì)為提高能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)性能提供了可能性。但目前的研究主要集中在異質(zhì)結(jié)電荷轉(zhuǎn)移的優(yōu)勢(shì)，往往忽視自旋屬性的調(diào)節(jié)，盡管人們?cè)絹?lái)越認(rèn)識(shí)到自旋敏感性在許多化學(xué)反應(yīng)中的重要性。

自旋是電子的一個(gè)固有屬性，自旋構(gòu)型和電子自旋相互作用，如自旋軌道效應(yīng)，往往決定了活性中心的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步調(diào)整反應(yīng)步驟中的吸附能，以達(dá)到最佳條件。

例如，在ORR反應(yīng)中，三重態(tài)氧分子可以與鐵磁性催化劑中的自旋極化電子相互作用，減少庫(kù)侖斥力，從而降低催化劑與反應(yīng)物之間的反應(yīng)電子轉(zhuǎn)移。在OER中，自旋極化電子通過(guò)量子自旋交換相互作用(QSEI)增強(qiáng)了三重態(tài)氧(↑O=O↑)的產(chǎn)生。因此，構(gòu)建能同時(shí)調(diào)節(jié)電子電荷和自旋的新型異質(zhì)結(jié)構(gòu)對(duì)于自旋敏感相關(guān)場(chǎng)來(lái)說(shuō)尤其重要和關(guān)鍵。

近日，伍倫貢大學(xué)程振祥和李曉寧等設(shè)計(jì)了一種新型的磁異質(zhì)結(jié)構(gòu)CoFe₂O₄@CoFeMo₃O₈，用于同時(shí)調(diào)節(jié)電荷和自旋特性，并系統(tǒng)地闡明了它們對(duì)OER的協(xié)同影響。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí)了磁性異質(zhì)結(jié)同時(shí)具有電荷轉(zhuǎn)移和自旋極化。電荷轉(zhuǎn)移行為通過(guò)能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)增強(qiáng)了電導(dǎo)率和吸附能力；同時(shí)，磁極化電子通過(guò)自旋選擇性途徑促進(jìn)三重態(tài)氧的產(chǎn)生和加速電子輸運(yùn)。

此外，異質(zhì)結(jié)構(gòu)對(duì)外部交變磁場(chǎng)的有效響應(yīng)進(jìn)一步放大了自旋依賴效應(yīng)，并引入了磁熱效應(yīng)，通過(guò)自旋翻轉(zhuǎn)局部加熱活性位點(diǎn)，從而提高了催化活性。

因此，CoFe₂O₄@CoFeMo₃O₈異質(zhì)結(jié)在1.0 M KOH中僅需270 mV的過(guò)電位就能達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度，遠(yuǎn)低于CoFeMo₃O₈(300 mV)和CoFe₂O₄(426 mV)。同時(shí)，隨著外加交變磁場(chǎng)(AMF)強(qiáng)度的增加，CoFe₂O₄@CoFeMo₃O₈的性能逐漸得到改善。當(dāng)應(yīng)用在250 kHz處113.06 Oe的AMF時(shí)，過(guò)電位從270 mV降低到240 mV。

相比之下，CoFeMo₃O₈和CoFe₂O₄在AMF下的性能改善較少。此外，在連續(xù)10小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試中，無(wú)論有沒(méi)有AMF，CoFe₂O₄@CoFeMo₃O₈的活性都沒(méi)有發(fā)生下降。

綜上，該項(xiàng)工作證實(shí)通過(guò)構(gòu)建磁異質(zhì)結(jié)構(gòu)來(lái)提高自旋敏感反應(yīng)的性能的可行性，為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了新策略。

Engineering magnetic heterostructures with synergistic regulation of charge-transfer and spin-ordering for enhanced water oxidation. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202409842

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