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釕（Ru）基酸性析氧（OER）電催化劑穩定性差，阻礙了其在聚合物電解質膜電解槽（PEMWEs）中的應用。以偏差影響為中心的對性能退化的傳統理解無法描述穩定性趨勢，需要深入研究失活的根本原因。

基于此，中科院長春應用化學研究所葛君杰研究員、邢巍研究員和王穎副研究員（共同通訊作者）等人報道了反應途徑（包括催化機理和中間體結合強度）對Ru基催化劑操作穩定性的決定性作用。以MRuO_x（M=Ce⁴⁺、Sn⁴⁺、Ru⁴⁺、Cr⁴⁺）固溶體為結構模型，通過控制Ru電荷來確定反應路徑，從而確定反應穩定性。其中，篩選出SnRuO_x催化劑在1.48 V下表現出2360 A g_Ru^?1的高本征活性，TOF為AEM機制下的最高值，為0.63 s^?1。

此外，該催化劑表現出目前最好的運行穩定性，在100 mA cm^?2下，在41.65 μg_cat?cm^?2的低催化劑負載下，250 h的過電位僅增加了26.8 mV。在PEM電解槽中，在1 A cm^?2的1300 h耐久性測試中，降解速率僅為53 μV h^?1，將Ru基催化劑的壽命提高了幾個數量級。

作者對基于RuO₂(110)構建Ru-O-M基元的M_0.5Ru_0.5O₂仿真模型進行了DFT計算。通過計算Ru-O-M中Ru的電荷發現，隨著M⁴⁺的電負性從1.608（Ce⁴⁺）增加到1.861（Cr⁴⁺），Ru的電荷從1.49（Ce_0.5Ru_0.5O₂）增加到1.57 （Cr_0.5Ru_0.5O₂）。

作者還評估了在Ru位點的AEM和LOM反應路徑中，理論OER活性對Ru電荷的依賴性，因為M（M=Ce、Sn、Cr）位點在兩種反應路徑下都具有極差的活性。

此外，作者還計算了M_0.5Ru_0.5O₂的理論OER過電位，Sn_0.5Ru_0.5O₂樣品具有中等Ru電荷，代表了最低的理論OER過電位。對于低（Ce_0.5Ru_0.5O₂）和高Ru（RuO₂和Cr_0.5Ru_0.5O₂）電荷的樣品，觀察到OER過電位的增加。

隨著Ru電荷的增加，M_0.5Ru_0.5O₂的電位決定步驟（PDS）從OH*/O*轉變為O*/OOH*，這是Ru-O*結合的加強。因此，Ru位點電荷可以用于指示AEM反應活性。

Customized reaction route for ruthenium oxide towards stabilized water oxidation in high-performance PEM electrolyzers.?Nat. Commun.,?2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36380-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36380-9.

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