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利用電化學將水分解為綠色氫(H₂)燃料提供了一條實現碳中和的道路。質子交換膜(PEM)電解水在堿環境中依靠質子轉移可以有效地克服很多技術挑戰，但腐蝕性酸性環境則需要使用昂貴的鉑族金屬(PGM)催化劑，這增加了技術成本。在目前的PEM電解槽中，Pt/C仍然是陰極析氫反應(HER)的首選催化劑，但未來大規模生產氫氣將需要大量的Pt，這是不可持續的，因此這也阻礙了工業級PEM電解槽的商業化。

基于此，中國科學技術大學高敏銳等人報道了硫摻雜驅動的結構轉變，將黃鐵礦型二硒化鈷轉化為白鐵礦型，這一策略也使催化劑展現出了優異的催化性能。

本文利用三電極體系測試了P-CoSe₂和不同S摻雜的M-CoSe₂在0.5 M H₂SO₄溶中的HER性能，并與商業Pt/C進行了對比。測試后發現，P-CoSe₂在電流密度為10 mA cm^-2時的過電位為268 mV，而對于M-CoSe_1.28S_0.72，過電位則降至67 mV，較為接近Pt/C(28 mV)。此外，本文還進一步利用氣相色譜檢測和定量分析了M-CoSe_1.28S_0.72在電流密度為10、100和500 mA cm^-2時產生的H₂氣體。

令人滿意的是，在三種電流密度下測得的數據均與理論值吻合良好，催化劑的法拉第效率約為100%。之后，本文還利用實驗數據證明了M-CoSe_1.28S_0.72的HER活性在很大程度上依賴于H⁺離子濃度。當pH值為2.5到4時，存在擴散限制電流，這表明M-CoSe_1.28S_0.72表面的HER受H⁺離子的質量轉移控制，這也揭示了高效質子轉移在界面雙電層中的關鍵作用。

基于各種表征結果，本文將M-CoSe_1.28S_0.72優異的HER性能歸因于功函數(WF)和零電荷電勢(PZC)的提升。在酸性電解質中，相對于P-CoSe₂和M-CoSe_1.03S_0.97，M-CoSe_1.28S_0.72優異的WF反映了其表面電子的強結合特性，誘導了電極附近具有較高的局部H⁺離子濃度，從而增強了催化劑的HER動力學。這一發現與之前的研究結果一致，即WF越大，金屬的HER交換電流密度越大。同時，M-CoSe_1.28S_0.72的PZC較大，接近平衡電勢，這表明界面電場擾動較小，從而H鍵連接較好，有利于H⁺離子向催化劑表面擴散。當H⁺到達反應表面時，首先需要一個d-電子對附著。

之后，它經歷了一個放電過程，然后生成的吸附原子需要一個空的半d軌道來形成σ-^*H(Volmer反應)。與P-CoSe₂相比，M-CoSe_1.28S_0.72催化劑含有更多的暴露的d-電子對和空半-d軌道，因此M-CoSe_1.28S_0.72具有更好的HER性能。然而，對于M-CoSe_1.03S_0.97，E_g軌道向費米能級的大幅下降導致了太強的^*H吸附，從而限制了其HER動力學。總之，未來的工作應該集中在進一步提高非PGM催化劑的活性和穩定性，使得PEM電解成為實際應用。

Efficient Acidic Hydrogen Evolution in Proton Exchange Membrane Electrolyzers over a Sulfur-Doped Marcasite-type Electrocatalyst,?Science Advances,?2023, DOI: 10.1126/sciadv.adh2885.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh2885.

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