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降低貴金屬鉑（Pt）的使用量，同時(shí)提高Pt基電催化劑的活性和穩(wěn)定性是實(shí)現(xiàn)燃料電池大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵。

基于此，中山大學(xué)王毅教授，宋樹(shù)芹教授（共同通訊作者）等人開(kāi)發(fā)了一種有效的策略，通過(guò)在有序介孔碳表面修飾均勻的鉑納米顆粒（≈ 4.0 nm）和豐富的原子分散的Fe-N₄位點(diǎn)之間的強(qiáng)烈電子相互作用來(lái)減少Pt的使用量，從而有效地提高氧還原（ORR）性能。

為了研究Fe-N₄活性位點(diǎn)如何提高Pt位點(diǎn)的本征ORR性能，用密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了協(xié)同增強(qiáng)的電催化機(jī)理。結(jié)合能計(jì)算表明Pt原子傾向于錨定在Fe-N₄的N位點(diǎn)的頂部，電荷密度圖表明Fe-N₄與Pt之間存在較強(qiáng)的電子相互作用，抑制了Pt納米顆粒的遷移。

此外，Pt和Fe-N₄位點(diǎn)之間的強(qiáng)電子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d帶中心比Pt@OMC低0.21 eV，這表明氧的吸附減弱，含氧物種在Pt位點(diǎn)上的脫附加速。

本文采用有限元模擬研究了Pt@OMC和Pt@Fe-N-OMC-2上的電場(chǎng)和熱場(chǎng)分布。在0.9 V的給定電位下，Pt@Fe-N-OMC-2上Pt納米顆粒表面的電場(chǎng)明顯大于Pt@OMC的電場(chǎng)。

增強(qiáng)電場(chǎng)可以加速ORR相關(guān)物種（O₂、H⁺和H₂O）的積累，有利于ORR的電催化。過(guò)多的電子積累會(huì)自發(fā)地增加電子碰撞，導(dǎo)致局部熱場(chǎng)增強(qiáng)。隨著Fe-N₄位點(diǎn)的引入，熱場(chǎng)顯示出急劇的增強(qiáng)，從而導(dǎo)致更快的ORR動(dòng)力學(xué)。

Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe-N₄?Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface.?Adv. Energy Mater.,?2023, DOI: 10.1002/aenm.202204371.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202204371.

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