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對單原子催化劑（SACs）中金屬活性位點的基本了解對于高性能催化劑的開發非常重要且具有挑戰性。

基于此，東北石油大學李智君教授，揚州大學王洋副教授，中國科技大學徐倩研究員（共同通訊作者）等人報道了一種簡便的熔鹽輔助方法，通過協同強極化力和金屬-載體相互作用在V₂O₅上構建可重復使用且高效的多相單原子鈷催化劑（Co₁/V₂O₅）。在醇和胺的無受體脫氫偶聯（ADC）反應中，該催化劑具有優異的催化效率。

本文通過DFT計算探究了該催化劑的電子結構和潛在催化機制。電子局域函數（ELF）結果表明，當孤立的Co原子被固定在V₂O₅表面時，Co-O鍵的電子結構更加活躍和離域，這種較高的共價性證實了在CO₁/V₂O₅中存在很強的金屬-載體相互作用。

Co₁/V₂O₅和Co團簇/V₂O₅的電荷密度差分圖也證明了Co原子向附近O原子的電荷轉移。投影態密度（PDOS）也表明Co原子和O原子之間存在強烈的軌道混合。

由于苯甲醇脫氫生成苯甲醛是ADC反應的速率決定步驟，本文進一步研究了Co₁/V₂O₅和Co團簇/V₂O₅的烷氧基反應路徑和能量分布。首先活化的O-H原子轉移到Co₁/V₂O₅中Co位點附近的O原子上，然后亞甲基上的C-H原子轉移到另一個O原子上生成苯甲醛。

結果表明，Co₁/V₂O₅具有獨特的金屬配位環境和很強的電子金屬-載體相互作用，可以顯著降低苯甲醇脫氫的能壘，從而極大地促進ADC反應。

A Heterogeneous Single Atom Cobalt Catalyst for Highly Efficient Acceptorless Dehydrogenative Coupling Reactions.?Small,?2023, DOI: 10.1002/smll.202207941.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202207941.

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