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▲共同第一作者：李守杰、吳鋼鋒、毛佳寧

共同通訊作者：董笑、魏偉、陳為

通訊單位：中國科學院上海高等研究院，中國科學院大學，上海科技大學?

論文DOI：10.1002/ange.202407612?（點擊文末「閱讀原文」，直達鏈接）

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近日，來自中國科學院上海高等研究院的魏偉、陳為研究團隊在前期銅中空纖維透散電極（Cu HPE）電催化CO₂還原（eCO₂RR）生成多碳（C₂₊）產物的基礎上，進一步通過濕化學/電化學法在銅透散電極基底上原位構建富含晶格應變的納米片銅（NSL-Cu HPE），晶格應變效應與氣體透散效應協同作用促使銅透散電極在中性和酸性介質中均能高效、穩定轉化CO₂為C₂₊產物 (圖1)。

圖1. NSL-Cu HPE酸性體系電還原CO₂制多碳示意圖

背景介紹

發展可再生電能驅動CO₂與水反應合成碳基燃料或高價值化學品的新技術對于解決溫室效應與消納可再生能源具有重要意義。目前，電催化CO₂還原制多碳（C₂₊）產物被認為是具經濟競爭力和發展前景的策略之一。在酸性電解水液中電還原CO₂可消除由于高電流密度下碳酸鹽形成導致的CO₂損失，但面臨著較為嚴重的析氫副反應，且目標C₂₊產物選擇性低下。因此發展高性能電極材料實現酸性體系下CO₂向C₂₊產物高效轉化是CO₂資源化利用的重要研究方向。

圖文解析

要點1：由商品銅粉通過相轉化法制得銅中空纖維透散電極，進一步通過濕化學/電化學法在銅透散電極基底上原位構建分層次銅納米片，獲得了富含晶格應變的納米片銅包覆的銅透散電極 (NSL-Cu HPE) (圖2)。

圖2. 納米片包覆的銅中空纖維透散電極結構表征

要點2：NSL-Cu HPE在中性和酸性介質中均能高效、穩定轉化CO₂為C₂₊產物（總電流密度>3.5 A cm^-2, C₂₊產物法拉第效率>80%），顯示出優異的電還原CO₂生成C₂₊產物能力(圖3)。

圖3. 晶格應變銅中空纖維透散電極酸性電解液中的電催化性能

要點3：電化學實驗，原位光譜與理論計算結果表明，NSL-Cu HPE上的拉伸應變調節了其表面電子結構，增強了其對*CO的吸附，加速了H₂O的解離，為*CO加氫提供了足夠的質子。因此，*CHO和*CO的不對稱C-C偶聯增強，促進了C₂₊產物和C₂₊醇的生成(圖4)。

?圖4. 晶格應變效應的理論計算

總結與展望

該研究不僅發展了一種簡易方法來構建具有晶格應變的eCO₂RR生成C₂₊產物的高效催化劑，而且還展示了中空纖維透散電極在實際應用中的巨大潛力，有望為中空纖維透散電極eCO₂RR生產C₂₊產物的實際應用拓展道路。

作者介紹

通訊作者介紹：

董笑，中國科學院上海高等研究院副研究員。長期從事CO₂資源化利用、電催化轉化等研究，主要科研方向包括CO₂電化學還原新體系研發、中溫固體氧化物燃料電池材料開發及中空纖維氣體透散電極工程化應用，重點攻克了電極放大定型與高度集約裝配等技術難題。主持/參與中國科學院戰略先導專項、科技部催化科學重點項目、內蒙科技重大專項、國家能源集團技術開發項目等。在Nat. Comm., Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal. B-Environ.等SCI期刊上發表論文30余篇，申請發明專利10余項，授權5項。

魏偉：中國科學院上海高研院研究員，博士生導師，現任中國科學院上海高等研究院副院長。主要從事C1化學與工程、溫室氣體戰略以及CO₂捕集封存和利用、納米材料合成與應用等研究。承擔并完成國家科技支撐計劃2項、國家973項目1項、中國科學院戰略性先導科技專項3項、中國科學院知識創新工程重要方向2項以及企業委托項目等十余項。目前在重要學術雜志，如Nature，Nat. Chem.，Nature Geosci.，Nat. Commun.，Joule，Energ. Environ. Sci.，Angew. Chem. Int. Ed. 等發表高水平論文400余篇，已授權或申請國際發明專利3項、國家發明專利80余項，獲中國石油天然氣集團創新技術二等獎。曾榮獲第13界國際催化大會優秀青年科學家獎等，享受國務院政府特殊津貼。兼任國際碳捕集領導小組成員；同時擔任《化工進展》、《氣候變化研究導報》、《天然氣化工》、《光譜學與光譜分析》等學術期刊的編委。

陳為，中國科學院上海高研院研究員，博士生導師，中國科學院百人(A類)、上海市優秀學術帶頭人。聚焦于CO₂電催化高效轉化的基礎與應用研究，以第一（通訊）作者在Nat. Nanotechnol.、J. Am. Chem. Soc. (4 篇)、Angew. Chem. Int. Ed. (4 篇) 等發表論文80余篇，他引7000余次；已獲授權專利15件。作為項目負責人承擔基金重大項目、國家重點研發計劃項目、中國科學院、地方及企業委托項目等十余項。曾獲“全國百篇優秀博士學位論文”、“遼寧省自然科學一等獎”等獎項。

第一作者介紹

李守杰，中國科學院上海高等研究院助理研究員。2022年6月畢業于上海科技大學獲得博士學位。主要從事二氧化碳光電催化轉化等研究。作為項目負責人主持了包括國家自然科學基金項目（青年基金）、上海市科學技術委員會“揚帆計劃”等科研項目；作為核心骨干參與了包括國家自然科學基金項目、中國科學院前瞻戰略科技先導專項（A 類先導專項）、國家重點研發計劃“催化科學”重點專項、上海市2023年度“科技創新行動計劃”科技支撐碳達峰碳中和項目、內蒙古自治區科技重大專項、企業委托項目等科研項目。以第一作者在Nat.Commun.（2篇）; Angew. Chem. Int. Ed.（2篇）；Small; Appl. Catal. B-Environ.等重要學術期刊上發表SCI論文7篇。

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