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表面應變通常由不同成分之間的晶格失配或某些孿晶結構引起，在異質催化中發揮作用。通過調整表面原子間距，可以調節催化劑的表面電子結構，從而改變反應中間體的能量。應變工程方法已經應用于多種金屬電催化劑，包括氫氣發生、氧還原、二氧化碳還原等反應。因此，深入了解表面應變與催化反應性之間的關聯對于開發高效催化劑至關重要。然而，目前評估金屬納米晶體電催化活性的方法是基于復合電極的宏觀測量，通常涉及導電劑和粘合劑的整合。此外，實現具有高均勻性的原子結構并進行合理控制通常具有挑戰性。目前仍然缺乏直接的實驗證據，特別是在單粒子分辨率下，證明金屬納米晶體的表面應變對催化活性的影響。調控異質催化劑的表面應變被認為是調節其催化活性的有效策略。然而，對于單粒子分辨率下電催化活性中應變效應的清晰理解仍然不足。

圖片來源：Angew. Chem. Int. Ed.

在最近這篇研究中，利用掃描電化學細胞顯微鏡（SECCM）對具有相同表面界定的{111}晶面和相似尺寸的單個Pd八面體和二十面體進行了單粒子電化學制氫反應（HER）研究。結果顯示，受拉伸應變的Pd二十面體表現出顯著優越的HER電催化活性。在Pd二十面體上，相對于Pd八面體，在-0.87 V vs RHE的條件下，估計的換能頻率約高出兩倍。作者通過單粒子電化學研究利用SECCM模糊地突出了拉伸應變對電催化活性的重要性，并可能為理解表面應變與催化反應性之間的基本關系提供了新的策略。這項研究揭示了在單個Pd納米晶體上，表面應變對電催化活性的影響，并為調控異質催化劑的表面應變以定制其催化活性提供了指導。這對于開發高效催化劑和設計可持續能源轉換系統具有重要意義。

標題：Exploring the Strain Effect in Single Particle Electrochemistry using Pd Nanocrystals

作者：Jiao Zhao, Menglin Wang, Yu Peng, Jie Ni, Sunpei Hu, Jie Zeng,* and Qianjin Chen*

鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202304424

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