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【ACS Catal.】Crotonyl-CoA羧化酶/還原酶固定CO2的機制研究2023-06-30
隨著大氣中二氧化碳含量的增加,將這種溫室氣體轉化為有價值的有機化合物得到了越來越多的關注。Crotonyl-CoA羧化酶/還原酶(Ccrs)由于其耐氧性、高催化速率常數和高保真度,是固定CO2最有效的生物催化劑之一。然而在Ccr固定CO2過程中,輔因子NADPH轉移氫化物和CO2添加到活性烯醇化物中的反應機制尚不完全清楚。

 

有鑒于此,Universidad de Concepción的V?hringer-Martinez課題組利用計算機模擬與從頭計算相結合,沿著兩條可能的反應路徑追蹤自由能景觀:在direct機制中,氫化物轉移后立即結合CO2,而在C2機制中,在底物和NADPH輔因子之間形成熱力學穩定的共價加合物。

 

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圖片來源:ACS Catal.
研究結果表明,自然界中最有效的CO2固定酶使用共價加合物的形成作為儲存活性烯醇化物的策略。新出現的二氧化碳固定機制的微觀圖像證實了之前的實驗觀察結果,并為自然界如何處理高活性中間體來固定這種惰性溫室氣體提供了新的見解。
原文標題:Covalent Adduct Formation as a Strategy for Efficient CO2?Fixation in Crotonyl-CoA Carboxylases/Reductases
ACS Catal. 2023, 13, 6230?6241
原文作者:Rodrigo Recabarren, Matthias Tinzl, David Adrian Saez, Aharon Gomez, Tobias J. Erb, and Esteban V?hringer-Martinez*

 

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